Study of additive manufacturing products using neutron imaging

Full Text

ВВЕДЕНИЕ

В настоящее время аддитивные технологии (АТ) являются одним из наиболее динамично развивающихся направлений современной промышленности. Это объясняется тем, что они позволяют значительно уменьшить материалоемкость, трудоемкость и время изготовления деталей по сравнению с традиционными технологиями, основанными на удалении первичного материала (точение, фрезерование, шлифование, строгание). С помощью АТ можно получить принципиально новые материалы (например, градиентные) или конструкции (например, сетчатые структуры), которые трудно или невозможно получить традиционными методами. АТ изделия создаются путем послойного (толщина слоя — несколько десятков микрон) наплавления металла до нужной толщины. Поскольку создание АТ материала происходит при больших градиентах температур и высоких скоростях нагрева/охлаждения, в изделиях образуются большие (близкие к пределу текучести материала) остаточные напряжения, которые могут сильно изменить прочностные свойства и геометрические параметры материала, а также привести к образованию трещин [1, 2]. В НИЦ КИ исследование напряженно-деформированного состояния в объемных материалах и изделиях, в том числе полученных методами АТ, проводится неразрушающим методом стрессдифрактометрии на нейтронном дифрактометре СТРЕСС реактора ИР-8 [3].

Металлические порошки, из которых методами АТ изготавливаются детали, имеют высокую удельную поверхность, что обусловливает перенос адсорбированных на поверхности порошинок загрязняющих веществ в объем готового изделия. Неоптимальный выбор скоростного и температурного режима печати приводит к образованию пор в образце. Количество пор и включений во многом определяет итоговые механические свойства готового изделия [4]. По этой причине контроль АТ изделий, в том числе неразрушающими методами, является актуальной задачей. Зачастую для неразрушающего контроля используют метод гамма-томографии [5—9]. Для проникновения сквозь десятки миллиметров материала необходимо использовать гамма-излучение c высокой энергией (>300 кэВ). Однако с увеличением энергии падающего излучения ухудшается пространственное разрешение. Поэтому для исследования габаритных металлических изделий (с размерами от ≈ 20 мм в направлении просвечивания) лучше подходят методы нейтронной визуализации.

Цель настоящей работы — изучить возможности имеющихся на реакторе ИР-8 НИЦ КИ методов нейтронной визуализации (НВ) на монохроматических (станция ДРАКОН) и полихроматических (томограф ПОНИ) нейтронах для исследования дефектов в металлических деталях и объектах, полученных методами АТ. Представлено обсуждение результатов НВ в сравнении с режимами АТ градиентных и сетчатых образцов.

МАТЕРИАЛЫ, РЕЖИМЫ И МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

Методы нейтронной визуализации

Тепловые нейтроны по своей природе имеют высокую проникающую способность для большинства металлических материалов (до 70 мм в стали, до 90 мм в титане, свыше 300 мм в алюминии и т.д.). По этой причине методы нейтронной визуализации за последние 20—30 лет превратились в мощный инструмент неразрушающего контроля металлических объектов и изделий в разных областях науки и производства.

Метод нейтронной визуализации, в частности метод нейтронной радиографии, основан на просвечивании исследуемого объекта коллимированным нейтронным пучком. Прошедшие через образец нейтроны, ослабленные поглощением и рассеиванием, регистрируются детектором, расположенным в плоскости, перпендикулярной направлению просвечивания [10], формируя теневое изображение объекта (рис. 1). За счет разной степени ослабления интенсивности нейтронного пучка при прохождении через образец, имеющий неоднородное распределение химического состава и/или плотности, можно получить информацию о его внутренней структуре. Помимо высокой проникающей способности нейтроны имеют нелинейную зависимость полного сечения взаимодействия от номера элемента в периодической таблице Менделеева. Это позволяет визуализировать контраст даже между материалами, в состав которых входят элементы с разницей атомных номеров, равной 1, что затруднительно в рентгеновском методе.

 

Рис. 1. Принцип метода нейтронной радиографии: D — апертура, ограничивающая размер источника нейтронов; L — расстояние от апертуры до объекта. Коэффициент коллимации L/D является определяющей характеристикой приборов нейронной визуализации, от которого напрямую зависит пространственное разрешение.

 

Метод нейтронной радиографии имеет ограниченное применение, поскольку информация представляется в двумерном виде, и зачастую невозможно определить расположение ослабляющих центров внутри объекта. Для трехмерного представления картины ослабления нейтронов внутри образца применяют метод нейтронной томографии, который заключается в преобразовании массива двумерных радиографических изображений, полученных при вращении объекта вокруг своей оси от 0 до 180° с равным шагом. Математическая реконструкция с использованием обратного преобразования Радона [11] позволяет создать массив томографических слоев объекта. Каждый пиксель полученных томографических изображений несет информацию о степени ослабления нейтронов в данной точке. Чем светлее пиксель, тем сильнее ослабление.

Ослабление нейтронного излучения определяется полным сечением взаимодействия нейтрона с веществом, которое состоит из сечения когерентного и некогерентного рассеяния, а также сечения поглощения [10]. Для поликристаллических образцов с изменением длины волны падающих на образец нейтронов изменяется сечение упругого когерентного рассеяния, тем самым изменяется и полное сечение взаимодействия. При λ ≤ 2d_hkl (λ — длина волны нейтронов; d_hkl — межплоскостное расстояние; h, k, l — миллеровские индексы плоскости), когда для кристаллической плоскости (hkl) выполняется условие Вульфа—Брэгга λ = 2d_hklsinθ (θ — брэгговский угол рассеяния), происходит рассеивание нейтронов, тем самым они отклоняются от траектории прямого пучка и не попадают на детектор. При λ ˃ 2d_hkl нейтроны не рассеиваются и проходят через материал, поэтому при λ = 2d_hkl происходит скачкообразное изменение сечения рассеяния (брэгговский скачок). Зависимость полного сечения взаимодействия от длины волны нейтронов имеет пилообразную форму. Положение брэгговских скачков определяется межплоскостным расстоянием 2d_hkl отражающих плоскостей и зависит от кристаллической структуры материала. Для различных кристаллических структур в поликристаллическом образце можно подобрать длину волны нейтронов таким образом, чтобы получить контраст между ними, даже при одинаковом химическом составе [12]. Наибольший интерес представляют собой изделия из сплавов с преобладающим сечением когерентного рассеяния нейтронов, например из стали. Это открывает широкий круг возможностей для визуализации текстуры [13] и распределения фаз в стальных образцах [14—18]. Методика дифракционно-контрастной визуализации реализована на станции ДРАКОН.

Установки нейтронной визуализации на ректоре ИР-8 НИЦ КИ

На исследовательском реакторе ИР-8 запущены два прибора нейтронной визуализации — станция ДРАКОН и нейтронный томограф ПОНИ.

Станция ДРАКОН [19] (рис. 2) предназначена для визуализации макроструктуры объектов методами нейтронной радиографии и томографии на монохроматических нейтронах с субмиллиметровым пространственным разрешением. Прибор расположен на горизонтальном экспериментальном канале № 8. В устройство станции входит блок двухкристального монохроматора, что позволяет проводить эксперименты на монохроматических нейтронах с изменением длины волны падающего на образец нейтронного излучения в диапазоне 1,8 — 5 Å.

 

Рис. 2. Станция ДРАКОН.

 

На сегодняшний день станция ДРАКОН является единственным на территории России и стран СНГ и одним из одиннадцати в мире прибором на монохроматических нейтронах.

На станции имеются три выходных нейтронных пучка: монохроматический нейтронный пучок с фиксированной длиной волны тепловых нейтронов λ ~1 Å; монохроматический нейтронный пучок с возможностью изменения длины волны в диапазоне λ = 1,8 — 5 Å; полихроматический нейтронный пучок высокой интенсивности.

Размер нейтронных пучков на выходе составляет 75 × 75 мм (монохроматические пучки) и 50 × 50 мм (полихроматический пучок). Регистрация радиографических проекций производится позиционно-чувствительным детектором, состоящим из сцинтилляционного экрана на основе смеси ZnS(Ag) и ⁶LiF толщиной 200 мкм, зеркала, объектива и ПЗС-матрицы с разрешением 2048×2048 пикселей и динамическим диапазоном 16 бит. Пространственное разрешение в зависимости от размера исследуемого объекта — от 200 мкм.

В 2021 году на реакторе ИР-8 был запущен нейтронный томограф ПОНИ, предназначенный для проведения экспериментов по нейтронной визуализации высокого разрешения с использованием полихроматического пучка нейтронов. Прибор расположен на касательном горизонтальном экспериментальном канале 7б. Нейтронный пучок формируется бериллием, расположенным в полости канала вблизи активной зоны реактора. Использование касательного канала позволило уменьшить вклад фона от гамма-квантов и быстрых нейтронов.

Размер нейтронного пучка на выходе составляет 120×120 мм. Регистрация радиографических проекций производится детектором, аналогичным детектору станции ДРАКОН, за исключением более тонкого сцинтилляционного экрана толщиной 100 мкм.

Высокая степень коллимации нейтронного пучка (L/D = 600) позволяет получать радиографические изображения с пространственным разрешением до 40 мкм. На сегодняшний день пространственное разрешение ограничено детекторной системой и составляет ≈180 мкм. Тем не менее высокая коллимация пучка значительно уменьшает вклад размера образца в пространственное разрешение. Таким образом, для объектов с максимальным размером до 100 мм в направлении падающего нейтронного пучка пространственное разрешение составляет до 200 мкм, что в случае с металлическими образцами недостижимо для рентгеновских и гамма томографов.

Образцы

В данной работе приведены результаты исследований четырех образцов, полученных с помощью АТ во Всероссийском научно-исследовательском институте авиационных материалов (ВИАМ) — НИЦ «Курчатовский институт» и Сколковском институте науки и технологий.

Образец с сетчатой структурой (рис. 3) размером 65×20×20 мм изготовлен в ВИАМ методом селективного лазерного плавления (СЛП) из нержавеющей аустенитной стали марки CL20es.

 

Рис. 3. Образец с сетчатой структурой из сплава марки CL20es.

 

Три других образца изготовлены технологией прямого лазерного выращивания (ПЛВ). Образец А (рис. 4а) с размерами 75×20×6 мм имеет переход от нержавеющей стали 316L аустенитно-ферритного типа с возвратом к ней через 3 переходные области, состоящие из смеси алюминиевой бронзы (БрАЖ9,5-1) и нержавеющей стали 316L в соотношении: 25 и 75; 50 и 50; 25 и 75 %. Образец Б (рис. 4б) с размерами 75×20×6 мм имеет переход от чистой 316L с возвратом к ней через переходную область, состоящую из чередующихся слоев алюминиевой бронзы и стали. Образец В (рис. 4в) с размерами 61×21×6 мм имеет чередование слоев SS316L и алюминиевой бронзы. Толщина одного слоя при печати всех образцов составляла 250 мкм.

 

Рис. 4. Образцы из функционально-градиентных материалов, полученные методом прямого лазерного выращивания, стрелкой обозначено направление выращивания.

 

Материалы

В качестве исходного материала для изготовления методом СЛП образца с сетчатой структурой (см. рис. 3) использована металлопорошковая композиция стали марки CL20es фракции 10—63 мкм со средним размером частиц 36 мкм. Химический состав стали марки CL20es приведен в табл. 1.

 

Таблица 1

Химический состав стали марки CL20es

Элемент	Fe	Cr	Ni	Mo	Mn
Содержание, %	Основа	16,5—18,5	10,0—13,0	2,0—2,5	0—2,0
Элемент	Si	P	C	S
Содержание, %	0—1,0	0—0,045	0—0,030	0—0,030

 

В качестве материалов для образцов, изготовленных технологией ПЛВ, как было сказано ранее, использованы порошки нержавеющей стали марки 316L [21] (фракция 50—150 мкм) производства фирмы Höganäs (Бельгия) и алюминиевой бронзы Пр-БрАЖ9,5-1 (фракция 25—45 мкм) производства АО «Полема» (Тула). Химический состав алюминиевой бронзы приведен в табл. 2.

 

Таблица 2

Химический состав алюминиевой бронзы

Элемент	Cu	Al	Fe	Zn	Pb	Sn	Si	Sb
Содержание, %	Основа	9,5	1,0	0,05	0,02	0,05	0,1	0,05

 

Режимы 3D-печати

СЛП выполнялось на установке Concept Laser M2 Cusing по разработанному оптимальному режиму сплавления (толщина слоя 30 мкм, объемная плотность энергии лазерного луча 83 Дж/мм³), обеспечивающему минимальную остаточную пористость. Образцы с размерами 20×20×70 мм выращены на базовой плите из стали 316L путем послойного наплавления горизонтальных слоев порошка металла. После изготовления образцы с помощью отрезного круга отделены от базовой плиты и поддерживающих конструкций.

ПЛВ производилось на установке InssTek MX-1000 (Южная Корея) в режиме direct metal tooling (DMT) [22]. Этот режим позволяет осуществлять in-situ видеоконтроль процесса и корректировать параметры на лету в проблемных местах (на краях детали, при повороте траектории сканирования и т.п.). Иттербиевый волоконный лазер производства IPG Photonics (США, РФ) мощностью 1 кВт, работающий в непрерывном режиме, использован в качестве источника лазерного излучения. Полное описание режимов обработки, соответствующих каждому материалу, приведено в [22]. Данные режимы были оптимизированы в ходе ранее проведенных экспериментов [21, 22].

РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТОВ

Сетчатая структура позволяет достичь высоких механических свойств изделия, но при этом затрудняет его контроль. Образец с сетчатой структурой (см. рис. 3) исследовался на станции ДРАКОН. Были получены 360 радиографических изображений объекта при его повороте от 0 до 180° с шагом 0,5°, время экспозиции — 120 с, общее время эксперимента составило ≈ 13,5 ч. Длина волны нейтронного излучения составляла ≈ 1 Å, что соответствовало наименьшему ослаблению нейтронов образцом. По полученным томографическим изображениям образца (рис. 5) удалось обнаружить его внутренние дефекты, а именно несколько рядов более тонких перегородок внутри объекта. Дефекты связаны с технологией производства и могут привести к ухудшению механических свойств изделия. Других внутренних дефектов (пор, трещин, включений) размерами от 200 мкм обнаружено не было.

 

Рис. 5. Томографические изображения образца с сетчатой структурой из сплава марки CL20es в трех взаимно перпендикулярных проекциях (а—в). Дефекты печати отмечены стрелками.

 

На нейтронном томографе «ПОНИ» исследовали 3 образца из функционально-градиентных материалов, полученных методом ПЛВ в Сколковском институте науки и технологий.

Для каждого образца получены 360 радиографических изображений при повороте от 0 до 180° с шагом 0,5°, время экспозиции — 240 с. Общее время эксперимента составило ≈24 ч.

Образец А дополнительно исследовался на станции ДРАКОН с использованием монохроматического нейтронного излучения. Идея эксперимента заключалась в определении длины волны нейтронного излучения, при которой на радиографическом изображении наблюдался бы наилучший контраст между областями с разным составом, и последующей томографической съемке при этой длине волны. Изменяя длину волны нейтронов в диапазоне λ = 1,8—4,5 Å с шагом 0,01 Å (время экспозиции на один кадр — 120 с), определили, что наилучший контраст наблюдается при длине волны λ ≈ 2,74 Å. Затем на этой длине волны провели томографическую съемку: были получены 360 радиографических изображений при повороте образца от 0 до 180° с шагом 0,5°, время экспозиции — 200 с, общее время эксперимента составило ≈ 20 ч.

Радиографические изображения, полученные в ходе каждого эксперимента, обработаны с помощью программы ImageJ [20] с поправкой на фон детектора и профиль нейтронного пучка. Томографическая реконструкция проведена в программном комплексе Octopus Reconstruction. Размер одного вокселя составлял 65 мкм.

На полученных томографических изображениях образца А видно большое количество трещин (рис. 6), большая часть которых направлена вдоль направления выращивания. Такие продольные трещины располагаются в двух переходных областях (25 % алюминиевой бронзы и 75 % аустенитной стали), имеют выход на поверхность, большинство пересекают всю область вдоль направления выращивания. Размер трещин составляет ≈180 — 300 мкм, глубина — ≈2,5 — 3 мм при толщине образца 6 мм. На рис. 7 показаны поры, локализованные вблизи границы между областями аустенитной стали и смеси бронзы и аустенитной стали (25 и 75 %). Размер пор составляет от 180 до 350 мкм. Поры размерами менее 180 мкм не были визуализированы из-за ограничений в пространственном разрешении. Наличие трещин и пор говорит о неоптимальном выборе скоростного и температурного режимов изготовления образца либо о недостатке стратегии выращивания. Установление причин образования трещин вдоль направления выращивания требует дополнительных исследований. Можно предположить их связь с эпитаксиальным ростом зерна, обнаруженным в ходе проведенных ранее экспериментов.

 

Рис. 6. Томографические изображения образца А в трех взаимно перпендикулярных проекциях. Пунктирными линиями показаны направления срезов.

 

Рис. 7. Томографическое изображение образца А. В выделенной области видны поры вдоль одного слоя печати.

 

На массиве радиографических изображений, полученных при различных длинах волн на станции ДРАКОН, в образце А обнаружено изменение контраста между областями с разным составом. Но даже изображение с наилучшим контрастом при длине волны λ ≈ 2,74 Å незначительно отличается от изображения, полученного на полихроматическом нейтронном пучке. Тем не менее эксперимент по нейтронной томографии проведен при длине волны нейтронов λ ≈ 2,74 Å.

На рис. 8 показано сравнение томографических изображений, полученных на монохроматическом (а—г) и полихроматическом (д—з) нейтронных пучках. На изображениях д—з образец выглядит однородным (за исключением внутренних дефектов), а на изображениях а—г образец имеет неоднородную зернистую структуру. Это говорит о том, что в процессе производства изделия образуются крупные зерна (кристаллиты), которые хорошо видны в областях, состоящих из чистой аустенитной стали (рис. 8б). При уменьшении концентрации аустенитной стали до 75 % (рис. 8в) количество крупных зерен уменьшается, а в области с отношением алюминиевой бронзы и аустенитной стали 50/50 (рис. 8г) крупные кристаллиты не наблюдаются (при пространственном разрешении станции ≈200 мкм). Можно сделать вывод, что при печати однокомпонентным порошком (аустенитная сталь) при выбранном температурном и скоростном режиме образуются крупные кристаллиты. При этом добавление второго компонента (алюминиевой бронзы) препятствует их образованию.

 

Рис. 8. Сравнение томографических изображений образца А, полученных на монохроматическом (а—г) и полихроматическом (д—з) нейтронном пучке. Дополнительные томографические срезы: б, д — чистая аустенитная сталь; в, е — 25 % алюминиевой бронзы и 75 % аустенитной стали; г, ж — 50 % алюминиевой бронзы и 50 % аустенитной стали.

 

Использование монохроматического и полихроматического нейтронного излучения позволило получить взаимодополняющую информацию. На томографических изображениях, полученных на полихроматическом нейтронном пучке, хорошо видны внутренние дефекты (поры, трещины). На изображениях, полученных на монохроматическом пучке, видны особенности, связанные с дифракционными эффектами (крупные кристаллиты), но ухудшается контраст между дефектами и материалом образца, что затрудняет определение пор и трещин.

На томографических изображениях образца Б (рис. 9) четко виден контраст между слоями из алюминиевой бронзы и стали. При удалении от подложки в зоне чередования материала слои перестают накладываться параллельно. Последний слой в области чередования имеет разницу по высоте от края образца до его центра ≈ 2 мм. При этом геометрия слоев внутри и снаружи образца разная. Помимо этого, на границе области чередования слоев и области, состоящей из чистой аустенитной стали, как и в предыдущем образце, наблюдается наличие большого количества пор, которые достигают ≈ 1,2 мм вдоль слоев печати и ≈ 250 мкм — поперек. Поры расположены в глубине образца и не выходят наружу.

 

Рис. 9. Томографические изображения образца Б в трех взаимно перпендикулярных проекциях. Пунктирной линией показаны направления среза, в выделенной области отмечены обнаруженные поры.

 

Наличие пор указывает на чрезмерно высокую скорость печати при недостаточном тепловложении в материал.

На рис. 10 показаны томографические изображения образца В. На изображениях видно чередование слоев разного состава. Внутренние дефекты не обнаружены (за исключением трещин, появившихся в процессе удаления образца с подложки). Геометрия слоев сохраняется на всем протяжении печати образца как снаружи, так и внутри.

 

Рис. 10. Томографические изображения образца В в двух взаимно перпендикулярных проекциях, пунктирной линией показано направление среза.

 

На основе полученных результатов следует сделать заключение, что стратегия резкого перехода [21, 22] в технологии ПЛВ является неэффективной. Она приводит к образованию макро- и микроскопических дефектов в случае объединения больших (порядка нескольких десятков миллиметров) зон материалов с существенно отличающимися физикомеханическими характеристиками (например, коэффициент термического расширения), таких как сталь и бронза, в т.ч. имеющих метастабильный провал смешиваемости [23]. Зона градиентного перехода является местом наибольшей концентрации дефектов ввиду резкого изменения модуля упругости и коэффициента линейного температурного расширения при переходе от одного материала к другому [21]. Следует отметить, что трещинообразование преимущественно происходит не в первой зоне градиентного перехода, более близкой к подложке, а во второй. Это свидетельствует о существенном влиянии термической истории на качество формирования изделия и об отличии схем печати «сталь поверх бронзы» и «бронза поверх стали». Использование техники чередующихся слоев [21, 22] позволяет достичь хорошего перемешивания материалов, что увеличивает гомогенность изделия и предотвращает формирование внутренних дефектов. Однако в таком случае в образце не формируются макроскопические зоны из разных материалов, имеющих существенно отличающиеся физикомеханические характеристики. Подобные сплавы с чередующимися слоями имеют как свой собственный спектр применений, так и могут быть использованы в качестве переходных зон в функционально-градиентных материалах [23].

ВЫВОДЫ

Продемонстрированы возможности экспериментальных установок на реакторе ИР-8 НИЦ «Курчатовский институт» для исследований методами нейтронной визуализации внутренних дефектов размерами от 200 мкм в металлических изделиях, полученных с помощью аддитивных технологий.

Показано, что использование монохроматических и полихроматических нейтронных пучков позволяет получить взаимодополняющую информацию о внутренней структуре изделий. Для технологии ПЛВ экспериментально продемонстрированы недостатки метода непосредственного присоединения применительно к функционально-градиентным материалам. Они выражаются в интенсивном формировании макро- и микроскопических дефектов в зоне градиентного перехода, проявляющихся тем интенсивнее, чем более удалена данная зона от подложки.

Метод чередующихся слоев продемонстрировал бездефектную печать. В образцах, изготовленных путем резкого перехода, отмечено формирование вертикальных трещин, сонаправленных с направлением печати изделия. Данное явление требует проведения дополнительных исследований.

Работа выполнена на оборудовании УНУ НИК ИР-8. В части интерпретации результатов исследования образца с сетчатой структурой работа выполнена в рамках государственного задания НИЦ «Курчатовский институт».

About the authors

M. Murashev

National Research Center «Kurchatov Institute»

Author for correspondence.
Email: mihail.mmm@inbox.ru
Russian Federation, 123182, Moscow, Akademika Kurchatova pl., 1

V. Em

National Research Center «Kurchatov Institute»

Email: vtem9@mail.ru
Russian Federation, 123182, Moscow, Akademika Kurchatova pl., 1

V. Glazkov

National Research Center «Kurchatov Institute»

Email: vivadin@yandex.ru
Russian Federation, 123182, Moscow, Akademika Kurchatova pl., 1

I. Shishkovsky

Р.N. Lebedev Physical Institute of the Russian Academy of Sciences

Email: shishkowsky@gmail.com
Russian Federation, 443011, Samara, Novo-Sadovaya st., 221

K. Makarenko

Skolkovo Institute of Science and Technology; National University of Science and Technology MISIS

Email: konstantin.makarenko@skoltech.ru
Russian Federation, 121205, Moscow, Bolshoy Boulevard, 30, p. 1; 119049, Moscow Leninskiy Prospekt, 4

E. А. Sulyanova

National Research Center «Kurchatov Institute»

Email: sulyanova.e@crys.ras.ru
Russian Federation, 123182, Moscow, Akademika Kurchatova pl., 1

References

Supplementary files