Influence of iron content in palladium catalysts supported on alumina and their reduction conditions on the hydrodechlorination of diclofenac in aqueous solutions

E. S. Lokteva; Локтева Е. С.; M. D. Pesotskiy; Песоцкий М. Д.; E. V. Golubina; Голубина Е. В.; K. I. Maslako; Маслаков К. И.; A. N. Kharlanov; Харланов А. Н.; V. V. Shishova; Шишова В. В.; I. Yu. Kaplin; Каплин И. Ю.; S. V. Maksimov; Максимов С. В.

doi:10.31857/S0453881124020054

Влияние содержания железа в палладиевых катализаторах на оксиде алюминия и условий их восстановления на гидродехлорирование диклофенака в водной среде

Авторы: Локтева Е.С.¹, Песоцкий М.Д.¹, Голубина Е.В.¹, Маслаков К.И.¹, Харланов А.Н.¹, Шишова В.В.¹, Каплин И.Ю.¹, Максимов С.В.¹
Учреждения:
1. ФГБОУ ВО Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова
Выпуск: Том 65, № 2 (2024)
Страницы: 148-172
Раздел: СТАТЬИ
URL: https://journal-vniispk.ru/0453-8811/article/view/265003
DOI: https://doi.org/10.31857/S0453881124020054
EDN: https://elibrary.ru/DWUAEN
ID: 265003

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ
Доступ закрыт

Доступ предоставлен
Доступ закрыт

Только для подписчиков

Аннотация
Полный текст
Об авторах
Список литературы
Дополнительные файлы
Статистика

Аннотация

Методом влажной пропитки Al₂O₃ нитратами железа и палладия приготовлены модифицированные оксидами железа катализаторы 1Pd0.5Fe и 1Pd10Fe с целевым содержанием 1 мас. % Pd, 0.5 или 10 мас. % железа. Катализаторы сравнивали между собой и с монометаллическим катализатором 1Pd в гидродехлорировании (ГДХ) диклофенака (ДКФ) в разбавленных водных растворах при 30°С в периодическом и проточном реакторах после высокотемпературного (320°С) и мягкого (30°С) восстановления; последнее проводили в периодическом или проточном реакторе. Методом рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (РФЭС) показано, что после восстановления при 320°С катализаторы содержат в основном Pd⁰, Fe²⁺ и Fe³⁺. Соотношение Fe²⁺/Fe³⁺ на поверхности увеличивается при снижении содержания железа. Восстановление Pd²⁺ до Pd⁰ возможно уже при 30°С, но оно гораздо хуже протекает на поверхности 1Pd0.5Fe по сравнению с 1Pd10Fe. По данным РФЭС, температурно-программированного восстановления и инфракрасной спектроскопии диффузного отражения адсорбированного СО, модификация оксидами железа повышает содержание палладия на поверхности по сравнению с 1Pd, способствует возникновению новых центров Pd−O−Fe, влияет на способность палладия к восстановлению. Эти воздействия возрастают с увеличением содержания железа. Модифицированные железом катализаторы, восстановленные при 320°С, проявили сходную активность и стабильность в превращениях ДКФ в проточной и периодической системах. В отличие от 1Pd0.5Fe, катализатор 1Pd10Fe высокоэффективен и стабилен также после мягкого восстановления при 30°С. В проточных условиях при сравнимой конверсии ДКФ он обеспечивает повышенную селективность в реакции ГДХ диклофенака по сравнению с 1Pd, который активен также и в гидрировании.

Ключевые слова

гидродехлорирование, диклофенак, палладий, оксид железа, оксид алюминия, экологический катализ

Полный текст

Россия, Ленинские Горы, 1, стр. 3, Москва, 119991

Список литературы

Xu S., Zhou S., Xing L., Shi P., Shi W., Zhou Q., Pan Y., Song M.-Y., Li A. // Sci. Total Environ. 2019. V. 682. P. 756.
Zhao J., Wang Q., Fu Y., Peng B., Zhou G. // Environ. Sci. Pollut. Res. 2018. V. 25. P. 22998.
Umbreen N., Sohni S., Ahmad I., Khattak N.U., Gul K. // J. Colloid Interface Sci. 2018. V. 527. P. 356.
Gros M., Petrović M., Barceló D. // Environ. Tox. Chem. 2007. V. 26. P. 1553.
Dobrin D., Bradu C., Magureanu M., Mandache N.B., Pârvulescu V.I. // Chem. Eng. J. 2013. V. 234. P. 389.
Lokteva E., Golubina E., Likholobov V., Lunin V., Disposal of Chlorine-Containing Wastes / In: Chemistry Beyond Chlorine, Springer International Publishing. Eds. P. Tundo, L.-N. He, E. Lokteva and C. Mota, Cham, 2016. 559 p. https://doi.org/10.1007/978-3-319-30073-3_21
Munoz M., Mora F.J., de Pedro Z.M., Alvarez-Torrellas S., Casas J.A., Rodriguez J.J. // J. Hazard. Mater. 2017. V. 331. P. 45.
Nieto-Sandoval J., Munoz M., de Pedro Z.M., Casas J.A. // J. Hazard. Mater. Adv. 2022. V. 5. P. 100047.
Lokteva E.S., Shishova V.V., Maslakov K.I., Golubina E.V., Kharlanov A.N., Rodin I.A., Vokuev M.F., Filimonov D.S., Tolkachev N.N. // Appl. Surf. Sci. 2023. V. 613. P. 156022.
Wu K., Qian X., Chen L., Xu Z., Zheng S., Zhu D. // RSC Adv. 2015. V. 5. P. 18702.
Nieto-Sandoval J., Munoz M., de Pedro Z.M., Casas J.A. // Chemosphere. 2018. V. 213. P. 141.
Zhou T., Li Y., Lim T.-T. // Separ. Purif. Technol. 2010. V. 76. P. 206.
Liu M., Huang R., Li C., Che M., Su R., Li S., Yu J., Qi W., He Z. // Chem. Eng. Sci. 2019. V. 201. P. 121.
Witońska I.A., Walock M.J., Binczarski M., Lesiak M., Stanishevsky A.V., Karski S. // J. Mol. Catal. A: Chem. 2014. V. 393. P. 248.
Zhang L., Meng Z., Zang S. // J. Environ. Sci. 2015. V. 31. P. 194.
Lokteva E.S., Shishova V.V., Tolkachev N.N., Maslakov K.I., Kamaev A.O., Maksimov S.V., Golubina E.V. // Mendeleev Commun. 2022. V. 32. P. 249.
Silva J.M., Araújo J.F.D.F., Brocchi E., Solórzano I.G. // Ceram. Int. 2020. V. 46. P. 19052.
Th P., Zimmermann R., Steiner P., Hüfner S. // J. Phys. Condens. Matter. 1997. V. 9. P. 3987.
Amoyal M., Vidruk-Nehemya R., Landau M.V., Herskowitz M. // J. Catal. 2017. V. 348. P. 29.
Armenta M.A., Maytorena V.M., Flores-Sánchez L.A., Quintana J.M., Valdez R., Olivas A. // Fuel. 2020. V. 280. P. 118545.
Tian Z., Zhang W., Liu T., Liu J., Wang C., Lei L., Liao M., Wang C., Chen Y. // Int. J. Hydrogen Energy. 2022. V. 47. P. 41468.
Han X., Qing M., Wang H., Yu X., Suo H.-Y., Shen X.-F., Yang Y., Li Y.-W. // J. Fuel Chem. Technol. 2023. V. 51. P. 155.
Lu Z.-Y., Muir D.M. // Hydrometallurgy. 1988. V. 21. P. 9.
Tao F., Dag S., Wang L.-W., Liu Z., Butcher D.R., Bluhm H., Salmeron M., Somorjai G.A. // Science. 2010. V. 327. P. 850.
Boudart M., Hwang H.S. // J. Catal. 1975. V. 39. P. 44.
Babu N.S., Lingaiah N., Kumar J.V., Prasad P.S.S. // Appl. Catal. A: Gen. 2009. V. 367. P. 70.
Lieltz G., Nimz M., Völter J., Läzär K., Guczi L. // Appl. Catal. 1988. V. 45. P. 71.
Berry F.J., Changhai X., Jobson S. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1990. V. 86. P. 165.
Arnoldy P., Moulijn J.A. // J. Catal. 1985. V. 93. P. 38.
Arnoldy P., van Oers E.M., Bruinsma O.S.L., de Beer V.H.J., Moulijn J.A. // J. Catal. 1985. V. 93. P. 231.
Sepúlveda J.H., Fígoli N.S. // Appl. Surf. Sci. 1993. V. 68. P. 257.
Pino N., Sitthisa S., Tan Q., Souza T., López D., Resasco D.E. // J. Catal. 2017. V. 350. P. 30.
Liu W., Ismail M., Dunstan M.T., Hu W., Zhang Z., Fennell P.S., Scott S.A., Dennis J.S. // RSC Adv. 2015. V. 5. P. 1759.
Tataroğlu A., Al-Ghamdi A.A., El-Tantawy F., Farooq W.A., Yakuphanoğlu F. // Appl. Phys. A. 2016. V. 122. P. 220.
Jastrzębska I., Szczerba J., Błachowski A., Stoch P. // Eur. J. Mineral. 2017. V. 29. P. 62.
Yewale A.D., Kherdekar P.V., Bhatia D. // Chem. Eng. Sci. 2022. V. 249. P. 117281.
Kamada T., Ueda T., Fukuura S., Yumura T., Hosokawa S., Tanaka T., Kan D., Shimakawa Y. // J. Am. Chem. Soc. 2023. V. 145. P. 1631.
Schwertmann U. // Plant and Soil. 1991. V. 130. P. 1.
Sidhu P.S., Gilkes R.J., Cornell R.M., Posner A.M., Quirk J.P. // Clays and Clay Minerals. 1981. V. 29. P. 269
Kolev N.I. Solubility of O2, N2, H2 and CO2 in water / In: Multiphase Flow Dynamics 4: Turbulence, Gas Adsorption and Release, Diesel Fuel Properties. Ed. N.I. Kolev. Berlin, Heidelberg: Springer, 2012.209 р. https://doi.org/10.1007/978-3-642-20749-5_11

Дополнительные файлы

Доп. файлы

Действие

1. JATS XML

Скачать

2. Схема 1. Схема ГДХ диклофенака.

Скачать (198KB)

Метаданные

3. Рис. 1. ГДХ диклофенака в периодическом реакторе в присутствии 1Pd0.5Fe. Пунктиром обозначены данные для 1Pd0.5Fe(30), сплошной линией – для 1Pd0.5Fe(320).

Скачать (190KB)

Метаданные

4. Рис. 2. ГДХ ДКФ при 30°С в водной среде в реакторе периодического действия в присутствии палладий-железных катализаторов на оксиде алюминия, невосстановленных (no) и после предварительного восстановления, температура которого указана в скобках. С0(ДКФ) – 150 мг/л, скорость подачи H2 – 0.6 л/ч.

Скачать (167KB)

Метаданные

5. Рис. 3. ГДХ ДКФ при 30°С в водной среде в проточном реакторе в присутствии катализаторов на оксиде алюминия: a – восстановленных при 320°С, б – восстановленных при 30°С непосредственно в реакторе. Условия реакции: С0(ДКФ) = 75 мг/л, скорость подачи смеси – 42 мл/ч, Н2 – 0.6 л/ч, загрузка катализатора – 0.1 г.

Скачать (308KB)

Метаданные

6. Рис. 4. Дифрактограммы невосстановленных образцов.

Скачать (655KB)

Метаданные

7. Рис. 5. Изображение СЭМ катализатора 1Pd0.5Fe (а) и карты распределения Pd (б) и Fe (в), полученные методом ЭДА.

Скачать (725KB)

Метаданные

8. Рис. 6. Микрофотографии ПЭМ катализатора 1Pd0.5Fe в светлом (а) и темном (б, в, е) поле, карты распределения палладия (г) и железа (д) по поверхности, результаты ЭДА (з) в области 007, показанной на снимке (ж).

Скачать (1MB)

Метаданные

9. Рис. 7. Спектры РФЭС высокого разрешения: Pd3d (а) и Fe2p (б) до и после восстановления катализаторов; Pd3d (в) и Cl2p (г) катализаторов 1Pd(30f) и 1Pd10Fe(30f) после каталитических испытаний в проточной системе.

Скачать (1003KB)

Метаданные

10. Рис. 8. ИК ДО спектры СО, адсорбированного на катализаторах при комнатной температуре и давлении СО 50 Торр, после термической обработки в вакууме при 550°С и последующей восстановительной обработки H2 при 320°С в течение 1 ч. F(R) – функция Кубелки–Мунка. Интенсивность спектра 1Pd10Fe(320) уменьшена в 3 раза.

Скачать (237KB)

Метаданные

11. Рис. 9. Профили ТПВ биметаллических (1Pd10Fe и 1Pd0.5Fe) и монометаллических (1Pd и 10Fe) катализаторов.

Скачать (296KB)

Метаданные

12. Рис. 10. Структура поверхности палладийсодержащих катализаторов после мягкого и высокотемпературного восстановления.

Скачать (404KB)

Метаданные

Имя пользователя
Пароль
Запомнить меня

Забыли пароль?	Регистрация

Имя пользователя
Пароль
Запомнить меня

Забыли пароль?	Регистрация