Влияние исходной структуры частиц порошка меди на каталитические свойства оксида церия

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методами электронной микроскопии, электронной дифракции, рентгенофазового и микрорентгеноспектрального анализов, а также программируемого температурного восстановления СО (СО-ТПВ) исследовано влияние исходной структуры частиц порошков меди на каталитическую активность катализатора CeO2/Cu. Нанокомпозиты получены методом механохимического синтеза с использованием частиц меди, различающихся по размеру и морфологии: дендриты микронных размеров и наночастицы. Показано, что активность катализатора, полученного из наноразмерной меди, в 2 раза выше, что обусловлено наличием кластеров CuxO, расположенных на атомных ступеньках нанокристаллов оксида церия. Такое расположение кластеров, по-видимому, обеспечивает отсутствие блокировки активирующих центров. Таким образом, структура поверхности частиц оксида церия, формирующаяся при использовании наноразмерного порошка меди, является ключевым фактором, ответственным за каталитическую активность.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

О. М. Жигалина

Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Курчатовского комплекса кристаллографии и фотоники НИЦ “Курчатовский институт”

Автор, ответственный за переписку.
Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

О. С. Морозова

Федеральный исследовательский центр химической физики РАН им. Н.Н. Семенова

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

Д. Н. Хмеленин

Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Курчатовского комплекса кристаллографии и фотоники НИЦ “Курчатовский институт”

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

Е. Н. Черковский

Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Курчатовского комплекса кристаллографии и фотоники НИЦ “Курчатовский институт”

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

А. А. Фирсова

Федеральный исследовательский центр химической физики РАН им. Н.Н. Семенова

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

В. Г. Басу

Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Курчатовского комплекса кристаллографии и фотоники НИЦ “Курчатовский институт”

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

Г. А. Воробьева

Федеральный исследовательский центр химической физики РАН им. Н.Н. Семенова

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

Список литературы

  1. Soria J., Conesa J.C., Martinez-Arias A., Coronado J.M. // Solid State Ionics. 1993. V. 65. P. 755. https://doi.org/10.1016/0167-2738(93)90191-5
  2. James T.E., Hemmingson S.L., Ito T., Campbell C.T. // J. Phys. Chem. 2015. V. 119. P. 17209. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5b04621
  3. Lu J., Wang J., Zou Q. et al. // ACS Catal. 2019. V. 9. № 3. P. 2177. https://doi.org/10.1021/acscatal.8b04035
  4. Konsolakis M., Lykaki M. // Catalysts. 2021. V. 11. № 4. P. 452. https://doi.org/10.3390/catal11040452
  5. Varvoutis G., Lykaki M., Marnellos G.E., Konsolakis M. // Catalysts. 2023. V. 13. P. 275. https://doi.org/10.3390/catal13020275
  6. Фирсова А.А., Морозова О.С., Леонов А.В. и др. // Кинетика и катализ. 2014. Т. 55. № 6. С. 783. https://doi.org/10.7868/S0453881114060069
  7. Borchers Ch., Martin M.L., Vorobjeva G.A. et al. // J. Nanopart. Res. 2016. V. 18. P. 344. https://doi.org/10.1007/s11051-016-3640-6
  8. Морозова О.С., Фирсова А.А., Тюленин Ю.П. и др. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61. № 5. P. 741. https://doi.org/10.31857/S0453881120050081
  9. Zhigach A.N., Kuskov M.L., Leipunskii I.O. et al. // Bulletin of the Russian Academy of Sciences: Energetic. 2012. V. 3. P. 80.
  10. Shelekhov E.V., Sviridova T.A. // Met. Sci. Heat Treat. 2000. V. 42. P. 309. https://doi.org/10.1007/BF02471306
  11. Konsolakis M. // Appl. Catal. B: Enviromental. 2016. V. 198. P. 49. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.05.037
  12. Van Deelen T.W., Mejía C.H., De Jong K.P. // Nature Catal. 2019. V. 2. P. 955. https://doi.org/10.1038/s41929-019-0364-x
  13. Cipriano L.A., Di Liberto G., Pacchioni G. // ACS Catal. 2022. V. 12. № 19. P. 11682. https://doi.org/10.1021/acscatal.2c03020
  14. Gao Y., Zhang L., Van Hoof A.J.F., Hensen E.J.M. // Appl. Catal. A. General. 2020. V. 602. P. 117712. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2020.117712
  15. Cruz A.R.M., Assaf E.M., Gomes J.M., Assaf J.M. // Catal. Today. 2021. V. 381. № 1. P. 42. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2020.09.007
  16. Borchers Ch., Martin M.L., Vorobjeva G.A. et al. // AIP Adv. 2019. V. 9. P. 065115. https://doi.org/10.1063/1.5109067
  17. Paier J., Penschke C., Sauer J. // Chem. Rev. 2013. V. 113. P. 3949. https://doi.org/10.1021/cr3004949
  18. Chen A., Yu X., Zhou Y. et al. // Nature Catalysis. 2019. V. 2. P. 334. https://doi.org/10.1038/s41929-019-0226-6
  19. Puigdollers A.R., Schlexer P., Tosoni S., Pacchioni G. //ACS Catal. 2017. V. 7. P. 6493. https://doi.org/10.1021/acscatal.7b01913
  20. Kappis K., Papavasiliou J. // ChemCatChem. 2019. V. 11. № 19. P. 4765. https://doi.org/10.1002/cctc.201901108
  21. Martínez-Munuera J.C., Javier G.M., Yeste M.P. et al. // Appl. Surf. Sci. 2022. V. 575. P. 151717. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2021.151717

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Структура исходного порошка CeO2: светлопольное ПЭМ-изображение монокристаллической частицы (а), ТП ПЭМ-изображение поликристаллической частицы (б), энергодисперсионный спектр (в).

Скачать (215KB)
Метаданные
3. Рис. 2. РЭМ-изображения исходных порошков: CeO2 (а), дендритной меди Cu(М), полученный электрохимическим методом (б), меди Cu(N), полученный левитационно-струйным методом (в).

Скачать (177KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Микротруктура частиц порошка Cu(N): цепочки частиц (а), ВРЭМ-изображение ядра и оболочки отдельной частицы (б), ПРЭМ-изображение и карты распределения меди и кислорода для отдельных частиц (в–д), энергодисперсионный спектр (е).

Скачать (357KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Температурная зависимость конверсии CO: Cu(M)–CeO2 (1), Cu(N)–CeO2 (2).

Скачать (74KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Структура частиц порошка CeO2 после измельчения в шаровой мельнице: ТП-изображение общего вида (а), ВРЭМ-изображение отдельных частиц (стрелки указывают на моноатомные ступени) (б), микроэлектронограмма (в).

Скачать (243KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Структура композита Cu(N)–CeO2 после облучения электронным пучком в течение 10 мин: ВРЭМ-изображение (а), ЭДС-картирование (красный цвет – медь, зеленый – церий) (б).

Скачать (261KB)
Метаданные
8. Рис. 7. Структура композита Cu(M)–CeO2 при облучении электронным пучком в течение 10 мин: ВРЭМ-изображение (а), ЭДС-картирование (красный цвет – медь, зеленый – церий) (б).

Скачать (282KB)
Метаданные
9. Рис. 8. Кривые CO-ТПВ для катализаторов Cu(N)–CeO2: 1 – зависимость интенсивности сигнала масс-спектрометра (m/e = 44, CO2) от температуры (интенсивность МС-сигнала была нормализована к массе образца), 2 – изменение массы образца в зависимости от температуры.

Скачать (120KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».