Зависимость конверсии циклогексана в н-гексан на нанесенных катализаторах Rh/CeXZr1–xO2 от состава носителя

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

Исследована серия образцов катализаторов 1Rh/CexZr1–xO2, где x = 0–1 в реакции гидроконверсии циклогексана в н-гексан. Образцы носителей и катализаторов изучены рядом физико-химических методов: низкотемпературная адсорбция–десорбция азота, взаимодополняющие методы сканирующей электронной микроскопии (СЭМ) и рентгеноспектрального микроанализа (РСМА), рентгенофазовый анализ (РФА), а также оценена их каталитическая активность. Достигнута производительность по н-гексану до 8,3 ммольн-гексана гкатализатора−1 ч−1 при 300°C и селективность по н-гексану до 77% при 275°C на образце 1Rh/ZrO2.1

Full Text

Restricted Access

About the authors

Кристина Евгеньевна Картавова

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Author for correspondence.
Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0009-0000-1491-2586

химический факультет

Russian Federation, Москва; Москва

Евгений Вячеславович Байер

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0009-0009-9358-9769

химический факультет

Russian Federation, Москва; Москва

Михаил Юрьевич Машкин

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0001-5760-1796

химический факультет

Russian Federation, Москва; Москва

Геннадий Борисович Капустин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-2010-6617
Russian Federation, Москва

Игорь Владимирович Мишин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-4192-650X
Russian Federation, Москва

Константин Борисович Калмыков

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-1616-6975

химический факультет

Russian Federation, Москва

Леонид Модестович Кустов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0003-2312-3583

химический факультет

Russian Federation, Москва; Москва

Александр Леонидович Кустов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0003-0869-8784
Russian Federation, Москва; Москва

References

  1. Kartavova K.E., Mashkin M.Y., Kostin M.Y., Finashina E.D., Kalmykov K.B., Kapustin G.I., Pribytkov P.V., Tkachenko O.P., Mishin I.V., Kustov L.M., Kustov A.L. Rhodium-based catalysts: an impact of the support nature on the catalytic cyclohexane ring opening // Nanomaterials. 2023. V. 13. № 936. P. 1–19. https://doi.org/10.3390/nano13050936
  2. Moraes R., Thomas K., Thomas S., Van Donk S., Grasso G., Gilson J.P., Houalla M. Ring opening of decalin and methylcyclohexane over alumina-based monofunctional WO3/Al2O3 and Ir/Al2O3 catalysts // J. of Catalysis. 2012. V. 286. P. 62–77. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2011.10.014
  3. Guan C., Zhai J., Han D. Cetane number prediction for hydrocarbons from molecular structural descriptors based on active subspace methodology // Fuel. 2019. V. 249. P. 1–7. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2019.03.092
  4. Wei Y.J., Zhang Y.J., Zhu X.D., Gu H.M., Zhu Z.Q., Liu S.H., Sun X.Y., Jiang X.L. Effects of diesel hydrocarbon components on cetane number and engine combustion and emission characteristics. // Applied Sciences. 2022. V. 12. P. 1–17. https://doi.org/10.3390/app12073549
  5. Masloboishchikova O.V., Vasina T.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G., Kustov L.M., Zeuthen P. Cyclohexane transformations over metal oxide catalysts. 1. Effect of the nature of metal and support on the catalytic activity in cyclohexane ring opening // Russ. Chem. Bull. 2002. V. 51. P. 237–241.
  6. Vasina T.V., Masloboishchikova O.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G., Kustov L.M., Zeuthen P.. Cyclohexane transformations over metal oxide catalysts. 2. Selective cyclohexane ring opening to form n-hexane over mono- and bimetallic rhodium catalysts // Russ. Chem. Bull. 2002. V. 51. P. 242–245.
  7. Kustov L.M., Stakheev A.Y., Vasina T.V., Masloboishchikova O.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G., Zeuthen P. Dual-function Catalysts for Ring opening of cyclic Compounds. Elsevier Masson SAS, 2001. P. 307–314. https://doi.org/10.1016/s0167-2991(01)80043-4
  8. McVicker G.B., Daage M., Touvelle M.S., Hudson C.W., Klein D.P., Baird W.C., Cook B.R., Chen J.G., Hantzer S., Vaughan D.E.W., Ellis E.S., Feeley O.C. Selective ring opening of naphthenic molecules // J. of Catalysis. 2002. V. 210. P. 137–148. https://doi.org/10.1006/jcat.2002.3685
  9. Blanco E., Piccolo L., Laurenti D., di Felice L., Catherin N., Lorentz C., Geantet C., Calemma V. Effect of H2S on the mechanisms of naphthene ring opening and isomerization over Ir/NaY: A comparative study of decalin, perhydroindan and butylcyclohexane hydroconversions // Applied Catalysis A: General. 2018. V. 550. P. 274–283. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2017.11.020
  10. Vicerich M.A., Benitez V.M., Especel C., Epron F., Pieck C.L. Influence of iridium content on the behavior of Pt-Ir/Al2O3 and Pt-Ir/TiO2 catalysts for selective ring opening of naphthenes // Applied Catalysis A: General. 2013. V. 453. P. 167–174. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2012.12.015.
  11. Zhu X., Zhou Q., Xia Y., Wang J., Chen H., Xu Q., Liu J., Feng W., Chen S. Preparation and characterization of Cu-doped TiO2 nanomaterials with anatase/rutile/brookite triphasic structure and their photocatalytic activity // J. of Materials Science: Materials in Electronics. 2021. V. 32. P. 21511–21524. https://doi.org/10.1007/s10854-021-06660-5
  12. Zhu X., Wang J., Yang D., Liu J., He L., Tang M., Feng W., Wu X. Fabrication, characterization and high photocatalytic activity of Ag-ZnO heterojunctions under UV-visible light // RSC Advances. 2021. V. 11. P. 27257–27266. https://doi.org/10.1039/d1ra05060e
  13. Mouli K.C., Choudhary O., Soni K., Dalai A.K. Improvement of cetane number of LGO by ring opening of naphthenes on Pt/Al-SBA-15 catalysts // Catalysis Today. 2012. V. 198. P. 69–76. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2012.01.027
  14. Kubička DKumar., N., Mäki-Arvela P., Tiitta M., Niemi V., Salmi T., Murzin D.Y. Ring opening of decalin over zeolites: I. Activity and selectivity of proton-form zeolites // J. of Catalysis. 2004. V. 222. P. 65–79. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.10.027
  15. Corma A., González-Alfaro V., Orchillés A.V. Decalin and tetralin as probe molecules for cracking and hydrotreating the light cycle oil // J. of Catalysis. 2001. V. 200. P. 34–44. https://doi.org/10.1006/jcat.2001.3181
  16. Mostad H.B., Riis T.U., Ellestad O.H. Catalytic cracking of naphthenes and naphtheno-aromatics in fixed bed micro reactors // Applied Catalysis. 1990. V. 63. P. 345–364. https://doi.org/10.1016/S0166-9834(00)81724-8
  17. Mostad H.B., Riis T.U., Ellestad O.H. Shape selectivity in Y-zeolites. Catalytic cracking of decalin-isomers in fixed bed micro reactors // Applied Catalysis. 1990. V. 58. P. 105–117. https://doi.org/10.1016/S0166-9834(00)82281-2
  18. Kartavova K.E., Mashkin Yu.M., Kalmykov K.B., Kapustin G.I., Tkachenko O.P., Mishin I.V., Dunaev S.F., Kustov A.L. Influence of the nature of promoted zirconium supports on the catalytic behavior of Rh-based catalysts in the reaction of cyclohexane ring opening to n-hexane // Russ. J. of Physic. Chemistry A. 2024. V. 98. P. 543–551. https://doi.org/10.1134/S0036024424040125
  19. Wan J., Lin J., Guo X., Wang T., Zhou R. Morphology effect on the structure-activity relationship of Rh/CeO2–ZrO2 catalysts // Chem. Engineering J. 2019. V. 368. P. 719–729. https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.03.016
  20. Orlik S.N., Struzhko V.L., Mironyuk T.V., Tel’biz G.M. Effect of Acidity of the surface on the activity of rhodium promoted zirconium oxide catalysts in the reduction of NO by hydrocarbons // Theor. and Exper. Chemistry. 2001. V. 37. P. 311–314. https://doi.org/10.1023/A:1013863117597
  21. Thommes M., Kaneko K., Neimark A.V., Olivier J.P., Rodriguez-Reinoso F., Rouquerol J., Sing K.S.W. Physisorption of gases, with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report) // Pure and Applied Chemistry. 2015. V. 87. P. 1051–1069. https://doi.org/10.1515/pac-2014-1117
  22. Patterson A.L. The Scherrer formula for X-ray particle size determination // Phys. Review. 1939. V. 56. P. 978–982. https://doi.org/10.1103/PhysRev.56.978

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
2. Supplementary
Download (1MB)
3. Fig. 1. Results of low-temperature adsorption–desorption of N2: (a) nitrogen adsorption and desorption isotherms at 77 K, (b) pore volume distribution by size.

Download (339KB)
4. Fig. 2. X-ray diffraction patterns of carrier samples (numbers in square brackets indicate the ICDD diffraction pattern database card number).

Download (220KB)
5. Fig. 3. The main reactions of cyclohexane conversion to n-hexane and side reactions.

Download (88KB)
6. Fig. 4. Results of catalytic tests in the cyclohexane ring opening reaction.

Download (363KB)

Note

Дополнительные материалы доступны в электронном виде по DOI статьи: 10.31857/S0028242125010062


Copyright (c) 2025 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».