Особенности восстановления продуктов озонирования плутония(VI) в щелочных растворах различной природы

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методом спектрофотометрии в видимом диапазоне излучения с применением модифицированного нелинейного метода наименьших квадратов изучены процессы разложения гидроксосоединений плутония, которые образуются в условиях озонирования в растворах МОН (M = Li, Na, K) различной концентрации. Обнаружено влияние природы щелочи на кинетику и механизмы спонтанного восстановления щелочных растворов гидроксосоединений плутония(VII). Показано, что это влияние, а также «аномалии» спектров в видимой области излучения для озонированных растворов плутония связаны с присутствием в коммерческих реагентах LiOH, NaOH и KOH марок ч. д.а, х. ч. и ос.ч. примесей соединений железа. Даже следовые количества примеси в щелочных растворах соединений плутония изменяют механизмы их восстановления посредством активного участия железа в окислительно-восстановительных процессах. Они включают окисление железа до феррата(VI) ионов FeO42– с последующим восстановлением до Fe3+. Вероятно, эти процессы протекают через стадию образования интермедиата с гидроксопроизводным плутония(VI). В результате анализа больших массивов спектральной информации выделены спектры индивидуальных компонентов, соответствующие соединениям плутония(VI, VII) и железа(VI).

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Д. А. Панкратов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Автор, ответственный за переписку.
Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

А. Ю. Романчук

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

С. Н. Калмыков

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

В. Д. Долженко

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

Ю. М. Киселев

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

Список литературы

  1. Chan W.T K., Wong W.-T. // Polyhedron. 2013. Vol. 52. P. 43.
  2. Johnson D.A., Nelson P.G. // Found. Chem. 2018. Vol. 20. P. 15.
  3. Ma Sh., Zhao L., Li Sh., Ga T., Peng F. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2023. Vol. 25. P. 6726.
  4. Kiselev Yu.M. // Russ. Chem. Rev. 2009. Vol. 78. P. 1.
  5. Pyykkö P. // EPJ Web of Conf. 2016. Vol. 131. AN.01001.
  6. Umemoto K., Saito S. // J. Phys. Soc. Jpn. 1996. Vol. 65. P. 3175.
  7. Meek T.L., Allen L.C. // Chem. Phys. Lett. 2002. Vol. 362. N 5–6. P. 362.
  8. Cao C., Vernon R.E., Schwarz W.H.E., Li J. // Front. Chem. 2021. Vol. 8. P. 813.
  9. Mamykin A.V., Masyagutova G.A., Ostakhov S.S., Khursan S.L. // J. Solid State Chem. 2020. Vol. 290. Article 121554.
  10. Graham L., Graudejus O., Jha N.K., Bartlett N. // Coord. Chem. Rev. 2000. Vol. 197. N 1. P. 321.
  11. Selig H., Claassen H.H., Chernick C.L., Malm J.G., Huston J.L. // Science. 1964. Vol. 143. P. 1322.
  12. Wang G., Zhou M., Goettel J.T., Schrobilgen G.G., Su J., Li J., Schlöder T., Riedel S. // Nature. 2014. Vol. 514. P. 475.
  13. Düllmann Ch.E., Brüchle W., Dressler R., Eberhardt K., Eichler B., Eichler R. et al. // Nature. 2002. Vol. 418. P. 859.
  14. Chen W., Shimada S., Tanaka M. // Science. 2002. Vol. 295. P. 308.
  15. Dedushenko S.K., Kholodkovskaya L.N., Perfiliev Yu.D., Kiselev Yu.M., Saprykyn A.A., Kamozin P.N., Lemesheva D.G. // J. Alloys Comp. 1997. Vol. 262–263. P. 78.
  16. Pankratov D.A. // Inorg. Mater. 2014. Vol. 50. P. 82.
  17. Nikonov M.V., Myasoedov B.F. // Radiochemistry. 2010. Vol. 52. P. 17.
  18. Никонов М.В., Гоголев А.В., Тананаев И.Г., Мясоедов Б.Ф. // Радиохимия. 2004. Т. 46. № 4. С. 312.
  19. Tananaev I.G., Nikonov M.V., Myasoedov B.F., Clark D.L. // J. Alloys Comp. 2007. Vol. 444. P. 668.
  20. Nikonov M.V., Myasoedov B.F. // Radiochemistry. 2014. Vol. 56. P. 227.
  21. Kрот Н.Н., Гельман А.Д., Мефодьева М.П., Шилов В.П., Перетрухин В.Ф., Спицын В.И. Семивалентное состояние нептуния, плутония, америция / Под ред. В.С. Колтунова. М.: Наука, 1977. 149 с.
  22. Крот Н.Н., Гельман А.Д., Захарова Ф.А., Перетрухин В.Ф., Пикаев А.К. // Радиохимия. 1972. Т. 14. № 3. С. 890.
  23. Tsushima S. // J. Phys. Chem. B. 2008. Vol. 112. N 41. P. 13059.
  24. Huang W., Xu W.-H., Schwarz W.H.E., Li J. // Inorg. Chem. 2016. Vol. 55. N9. P. 4616.
  25. Lu J.‐B., Jiang X.‐L., Wang J.‐Q., Hu H.-Sh., Schwarz W.H.E., Li J. // J. Comp. Chem. 2023. Vol. 44. N 3. P. 190.
  26. Kovács A. // Struct. Chem. 2020. Vol. 31. N 4. P. 1247.
  27. Милюкова М.С., Гусев Н.И., Сентюрин И.Г., Скляренко И.С. Аналитическая химия плутония. М.: Наука. 1965. 455 с.
  28. Varlashkin P.G. PhD Thesis. Knoxville: Univ. of Tennessee, 1985. 120 p.
  29. Nitshe H., Roberts R., Becraft K., Prussin T., Keeney D., Carpenter S.A., Hobart D.E. Report LA-13017-MS, UC-802. US Department of Energy, 1995.
  30. Sinkov S.I. Report PNNL-16844, WTP-RPT-165. US Department of Energy, 2007.
  31. Peretrukhin V.F., Shilov V.P., Pikaev A.K. Contract DE-ACOS-87RL10930, WHC-EP-0817, UC-601. US Department of Energy, 1995.
  32. Тананаев И.Г., Розов С.П., Миронов В.С. // Радиохимия. 1992. Т. 34. № 3. С. 88.
  33. Antonio M.R., Williams C.W., Sullivan J.A., Skanthakumar S., Hu Y.J., Soderholm L. // Inorg. Chem. 2012. Vol. 51. N 9. P. 5274.
  34. Shilov V.P., Gogolev A.V., Fedosseev A.M., Ershov B.G. // Russ. Chem. Bull. 2016. Vol. 65. P. 2351.
  35. Fedosseev A.M., Bessonov A.A., Shilov V.P. // Radiochim. Acta. 2022. Vol. 110. N 12. P. 955.
  36. Долженко В.Д., Беззубов С.И., Киселев Ю.М. // ЖАХ. 2012. Т. 67. № 2. С. 176.
  37. Shashilov V.A., Lednev I.K. // Chem. Rev. 2010. Vol. 110. P. 5692.
  38. Мефодьева М.П., Крот Н.Н. Соединения трансурановых элементов. М.: Наука, 1987. 302 с.
  39. The chemistry of the Actinide and Transactinide Elements / Eds L.R. Morss, N.M. Edelstein, J. Fuger, J.J. Katz. Dordrecht: Springer, 2011. 4th ed. 4514 p.
  40. Пикаев А.К., Шилов В.П., Гоголев А.В. // Успехи химии. 1997. Т. 66. № 9. С. 845.
  41. Pikaev A.K., Gogolev A.V., Shilov V.P. // Radiat. Phys. Chem. 1999. Vol. 56. P. 483.
  42. Elbergali A., Nygren J., Kubista M. // Anal. Chim. Acta. 1999. Vol. 379. P. 143.
  43. Clark D.L., Hecker S.S., Jarvinen G.D., Neu M.P. Plutonium // The Chemistry of the Actinide and Transactinide Elements / Eds. L.R. Morss, N.M. Edelstein, J. Fuger. Springer, 2006. P. 813.
  44. Reilly S.D., Neu M.P. // Inorg. Chem. 2006. Vol. 45. P. 1839.
  45. Тананаев И.Г. // Радиохимия. 1989. Т. 31. № 1. С. 46.
  46. Perfiliev Yu.D., Benko E.M., Pankratov D.A., Sharma V.K., Dedushenko S.K. // Inorg. Chim. Acta. 2007. Vol. 360. N 8. P. 2789.
  47. Шилов В.П., Гоголев А.В. // ЖОХ. 2010. Т. 80. № 5. С. 725.
  48. Sharma V.K., Mácová Z., Bouzek K., Millero F.J. // J. Chem. Eng. Data. 2010. Vol. 55. N 12. P. 5594.
  49. Киселев Ю.М., Панкратов Д.А., Езерская Н.А., Киселева И.Н., Шундрин Л.А., Попович М.П. // ЖНХ. 1994. Т. 39. № 8. C. 1340.
  50. Киселев Ю.М., Панкратов Д.А., Шундрин Л.А., Киселева И.Н. // ЖНХ. 1996. Т. 41. № 12. C. 2069.
  51. Pankratov D.A., Kiselev Yu.M., Komozin P.N. // Russ. J. Inorg. Chem. 2011. Vol. 56. N 11. P. 1794.
  52. Pankratov D.A., Kiselev Y.M. // Russ. J. Inorg. Chem. 2009. Vol. 54. N 9. P. 1451.
  53. Shilov V.P., Ershov B.G. // Radiochemistry. 2020. Vol. 62. P. 433.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
2. Рис. 1. Изменения спектров поглощения для спонтанно восстанавливающихся после озонирования гидроксокомплексов плутония (при CPu = 1.5 × 10–3 М) в растворе 5 M NaOH, записанные с интервалом 3.6 мин (а), и оптической плотности растворов при 510 и 605 нм (б) во времени.

Скачать (195KB)
3. Рис. 2. Изменения спектров поглощения для спонтанно восстанавливающихся после озонирования гидроксокомплексов плутония (при CPu = 2.4 × 10–3 М) в растворе 2 M LiOH, записанные с интервалом ~4 мин (а), и оптической плотности растворов при 510 и 605 нм (б) во времени.

Скачать (260KB)
4. Рис. 3. Результаты математического разложения серии спектров поглощения для спонтанно восстанавливающихся после озонирования растворов гидроксокомплексов плутония в NaOH (СPu = 1.5 × 10–3 М, СNaOH = 5 М) на спектры индивидуальных компонентов (а) и изменение содержания компонентов во времени (б).

Скачать (193KB)
5. Рис. 4. Результаты математического разложения серии спектров поглощения для спонтанно восстанавливающихся после озонирования растворов гидроксокомплексов плутония в LiOH (СPu = 2.4 × 10–3 М, СLiOH = 2 М) на спектры индивидуальных компонентов (а) и изменение содержания компонентов во времени (б).

Скачать (170KB)

© Российская академия наук, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».