Фотокаталитическая деструкция цефтриаксона в водных растворах

Полный текст

Устойчивость к антибиотикам является сегодня одной из наиболее серьезных угроз для здоровья и продовольственной безопасности человечества, и по решению ВОЗ включена в десятку основных проблем здравоохранения, с которыми сталкивается современное мировое сообщество [1, 2]. Одной из причин ее развития является бесконтрольное применение лекарственных средств в медицине, ветеринарии и сельском хозяйстве. При этом 80% антибиотиков выводится из организмов в неизмененном виде и попадает с хозяйственно-бытовыми стоками на очистные сооружения [3]. Традиционно используемые методы очистки не позволяют полностью удалить антибиотики из воды [4], в результате происходит их накопление во всех объектах водных экосистем [5, 6]. Таким образом, разработка эффективных методов удаления антибиотиков из сточных вод является одной из основных задач для решения проблемы развития резистентности патогенных микроорганизмов [1, 7, 8]

Антибиотики в числе других лекарственных препаратов относят к органическим микрополлютантам или еще их называют “новыми загрязняющими веществами” (emerging contaminants) природных вод и вместе с активными компонентами, входящими в состав косметических и гигиенических средств, выделяют в группу PPCPs (Pharmaceuticals and Personal Care Products) [9, 10]. Изучается возможность использования для очистки стоков от микрополлютантов различных методов очистки (биологических, мембранных, химических и др.), однако для удаления PPCPs самыми перспективными являются усовершенствованные окислительные процессы (АОРs – “Advanced oxidation processes”) [10–12]. Они основаны на окислительной деструкции целевых соединений формирующимися в растворе in situ активными формами кислорода (АФК), чаще всего гидроксильными радикалами и/или сульфатными анион-радикалами. Причем сульфатные анион-радикалы SO₄^•– имеют ряд преимуществ – более высокие окислительно-восстановительный потенциал (E° = 2.44 В), время существования в растворе (40 мкс) и селективность [13]. А их прекурсоры – пероксомоносульфаты и пероксодисульфаты, являются твердыми сыпучими взрывобезопасными веществами с достаточно длительным сроком хранения.

Для образования в растворе сульфатных анион-радикалов, персульфаты подвергают химическому (ионы переходных металлов, бисульфиты, щелочи) или физическому воздействию (нагревание, УФ-облучение, кавитационное воздействие, СВЧ) [14, 15]. При этом лучшие результаты по эффективности удаления микрополлютантов из водных растворов получены при комбинированном воздействии.

При активации персульфатов ионами переходных металлов самыми предпочтительными, с экологической и экономической точек зрения, являются соединения железа, так как они широко распространены в природе и нормативы содержания Fe_общ в водных объектах хозяйственно-питьевого и культурно-бытового назначения не являются жесткими (ПДК_Fe(общ) = 0.3 мг/л [16]).

Достаточно большой интерес исследователей сосредоточен на изучении фотоактивации пероксодисульфатов [17, 18]. При этом, учитывая, что максимум в спектре их поглощения наблюдается в диапазоне <300 нм, более эффективными являются ультрафиолетовые лампы, излучающие в УФ-С-диапазоне. В большинстве исследований используются ртутные лампы, однако учитывая общемировую тенденцию к уменьшению ртутного загрязнения, все большее внимание уделяется альтернативным источникам – эксилампам и УФ-светодиодам [13, 19–21]. Однако практическое применение фотохимических методов с использованием искусственных источников УФ-излучения может быть ограничено высокой стоимостью УФ-ламп и эксплуатационными расходами.

Целью данной работы являлось исследование кинетических закономерностей фотокаталитического окисления антибиотиков (на примере цефтриаксона) персульфатом при воздействии солнечного излучения.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Исследования проводили на растворах цефтриаксона (C₁₈H₁₆N₈O₇S₃Na₂, 598 г·моль^–1, ПАО “Биосинтез”, Россия) с концентрацией 33 мкМ, приготовленных на дистиллированной воде (рН 5.7±0.2). В экспериментах использовали: FeSO₄×7H₂O (≥99,5%, Scharlab S. L., Spain), K₂S₂O₈, трихлорметан (хлороформ), метиловый и трет-бутиловый спирты (99%, АО “Химреактивснаб”, Россия).

Эксперименты проводили в проточном трубчатом фотореакторе с термостатированием. Объем обрабатываемого раствора составлял 400 мл, скорость потока 0.5 л/мин. Для имитации солнечного излучения использовали ксеноновую лампу HID4300 КН (“MaxLight”, South Korea) – источник оптического излучения с квазисолнечным спектром. Натурные исследования (“open-air”) проводили без термостатирования на экспериментальной установке с параболическим отражателем в г. Улан-Удэ (51°48'47.747" с. ш. 107°7'19.536" в. д.) в июле при интенсивности солнечного излучения в диапазоне УФ-A (315–400 нм) – 30–42 Вт/м², УФ-В (280–315 нм) – 1.8–2.6 Вт/м², УФ-C (200–280 нм) – 1.9–2.6 Вт/м². Скорость потока обрабатываемого раствора составляла 1 л/мин, объем – 1 л. При проведении экспериментов температура раствора постепенно увеличивалась и через 60 мин экспозиции достигала 40±2°C.

Изменение концентрации цефтриаксона (ЦЕФ) в растворе контролировали методом ВЭЖХ (Agilent 1260 Infinity с диодно-матричным УФ-детектором), колонка Zorbax SB-C18 4.6×150 мм). Объем пробы 70 мкл, температура колонки – 35°C, элюент – ацетонитрил и 0.1% раствор фосфорной кислоты (30:70). Скорость потока 0.3 мл/мин.

Эффективность процесса окисления оценивали по изменению концентрации цефтриаксона в обрабатываемом растворе по формуле:

$Э\left(\%\right)=\left(1-\frac{C_{\tau }}{C_0}\right)\mathrm{100,}$

где С₀ и С_τ – исходная и в момент времени τ (мин) концентрация ЦЕФ, соответственно.

ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ

Сравнительная оценка окислительных систем

Цефтриаксон устойчив к излучению ксеноновой лампы. В диапазоне рН 3–9, эффективность удаления ЦЕФ не превысила 3% после 60 мин экспозиции. Добавление в обрабатываемый раствор персульфата с концентрацией 0.25–1.0 мМ повышает эффективность лишь до 7% (рис. 1). Использованная в экспериментах квазисолнечная лампа практически не дает световой поток <300 нм (рис. 2), поэтому прямое фоторазложение ЦЕФ (λ_max=230 нм) и активация персульфата (λ_max=192 нм) незначительны.

При введении в раствор Fe₂⁺процесс окислительной деструкции целевого соединения существенно интенсифицируется. Так, в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} через 60 мин экспозиции эффективность окисления ЦЕФ возросла до 90% (рис. 1), а через 180 мин антибиотика в растворе не обнаружено.

 

Рис. 1. Кинетика окисления цефтриаксона в различных системах, [Fe₂⁺] = 0.1 мМ, [S₂O₈²⁻] = 1 мМ, Т=23°C.

 

Необходимо отметить, что в “темновых” условиях, в фентон-подобной системе {Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}, несмотря на достаточно высокую начальную скорость, через 30 мин экспозиции процесс замедляется и через 60 мин эффективность окисления ЦЕФ составила 63% (рис. 1), вероятно вследствие выведения катализатора из раствора за счет образования комплексов с продуктами реакции.

По эффективности и начальной скорости реакции окисления ЦЕФ рассмотренные окислительные системы можно выстроить в следующий ряд: {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}>{Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}>>{UV–Vis/S₂O₈²⁻}>{UV–Vis}. В комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} наблюдался синергический эффект, о чем свидетельствует значение синергического индекса (j=1.3), рассчитанного по формуле:

$\phi =\frac{Э\text{(UV}-{\text{Vis/S}}_{\text{2}}{\text{O}}_{\text{8}}^{2-}\text{/Fe)}}{Э\text{(UV}-\text{Vis)}+Э{\text{(Fe/S}}_{\text{2}}{\text{O}}_{\text{8}}^{\text{2}-}\text{)}},$  где

φ – синергический индекс, Э – эффективность процесса окисления ЦЕФ при времени экспозиции 60 мин.

Введение железа в реакционную смесь приводит к уширению спектра поглощения раствора и увеличению его интенсивности в длинноволновой области (рис. 2).

 

Рис. 2. Спектры излучения квазисолнечной лампы и поглощения водных растворов индивидуальных веществ и их смеси, [Fe₂⁺] = 0.1 мМ, [S₂O₈²⁻] = 1 мМ.

 

Вероятно, происходит образование железосодержащих комплексов, выступающих в качестве фотосенсибилизаторов в процессе фотохимического окисления. Подобный эффект был установлен при окислении атразина и 4-хлорфенола в фентон-подобных системах, инициированных естественным солнечным излучением [22, 23].

Влияние концентрации реагирующих веществ на кинетику окислительной деструкции цефтриаксона в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/ S₂O₈²⁻}

Существенное влияние на эффективность окисления органических соединений в фентон-подобной железо-персульфатной системе {Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} оказывают концентрации Fe₂⁺и S₂O₈²⁻ и их соотношение. В ряде публикаций отмечалось, что максимальный выход активных форм кислорода (АФК) и оптимальные условия для окисления органических соединений реализуются при соотношении [S₂O₈²⁻]:[Fe₂⁺]=1:1 [24–27].

 

Рис. 3. Влияние концентрации Fe₂⁺на кинетику окисления цефтриаксона в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}, [S₂O₈²⁻] = 0.5 мМ, Т=23°C.

 

Изучено влияние концентрации Fe₂⁺на кинетические закономерности окислительной деструкции ЦЕФ в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} при постоянной концентрации окислителя [S₂O₈²⁻]=0.5 мМ и варьировании соотношения [S₂O₈²⁻]:[Fe₂⁺] от 1:0.1 до 1:1 (таблица 1, рис. 3). Экспериментально установлено, что даже при низкой концентрации [Fe₂⁺]=0.05 мМ, при соотношении [S₂O₈²⁻]:[Fe₂⁺]=1:0.1, эффективность деструкции достигает 80% при 60 мин экспозиции. При увеличении концентрации Fe₂⁺до 0.1 мМ, соотношение [S₂O₈²⁻]:[Fe₂⁺] =1:0.2, эффективность деструкции ЦЕФ возросла до 86%. Дальнейшее увеличение концентрации железа существенно не влияет на скорость и эффективность окислительного процесса.

Вероятно, в рассматриваемой нами комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} реализуется сопряженный радикально-цепной механизм, включающий наряду с процессами активации персульфата ионами Fe₂⁺(см. ниже (1) – (8) [13, 28, 29] фотовосстановление Fe³⁺из гидроксо- и органических комплексов (9), (10) [30–32], что позволяет повысить удельную каталитическую активность:

$\begin{array}{c}{\text{Fe}}^{2+}+{\text{S}}_{\text{2}}{{\text{O}}_{\text{8}}}^{2-}\to {\text{Fe}}^{3+}+{\text{SO}}_4^{•-}+{{\text{SO}}_4}^{2-},\\ k=27{\text{\hspace{0.33em}M}}^{-1}{\text{c}}^{-1},\end{array}$                                                                   (1)

$\begin{array}{c}{\text{Fe}}^{2+}+{\text{SO}}_4^{•-}\to {{\text{SO}}_4}^{2-}+{\text{Fe}}^{3+},\\ k=3.0\times {10}^8{\text{M}}^{-1}{\text{c}}^{-1},\end{array}$                                                                   (2)

${\text{Fe}}^{3+}+{\text{S}}_{\text{2}}{\text{O}}_8^{2-}\to {\text{Fe}}^{2+}+{\text{S}}_{\text{2}}{\text{O}}_8^{•-},$                                                                   (3)

$\begin{array}{c}{\text{Fe}}^{\text{3+}}+{\text{S}}_{\text{2}}{\text{O}}_8^{2-}\to {\text{Fe}}^{2+}+2{\text{SO}}_4^{•-},\\ k=22.5-33.5{\text{\hspace{0.33em}M}}^{-1}{\text{c}}^{-1},\end{array}$                                                                   (4)

$\begin{array}{c}{\text{S}}_{\text{2}}{\text{O}}_8^{2-}+{\text{SO}}_4^{•-}\to {\text{S}}_{\text{2}}{\text{O}}_8^{•-}+{\text{SO}}_4^{2-},\\ k=6.1\times {10}^5{\text{M}}^{-\text{1}}{\text{c}}^{-1},\end{array}$                                                                   (5)

$\begin{array}{c}{\text{SO}}_4^{•-}+{\text{H}}_{\text{2}}\text{O}\to {\text{HO}}^{•}+{\text{HSO}}_4^{-},\\ k=2.0\times {10}^3{\text{M}}^{-1}{\text{c}}^{-1},\end{array}$                                                                   (6)

${\text{2SO}}_4^{•-}\to {\text{S}}_{\text{2}}{\text{O}}_8^{2-},k=8.1\times {10}^8{\text{M}}^{-1}{\text{c}}^{-1},$                                                                   (7)

$\begin{array}{c}{\text{S}}_{\text{2}}{\text{O}}_8^2+{\text{HO}}^{•}\to {\text{HSO}}_{\text{4}}+{\text{SO}}_4^{•-}+0.5{\text{O}}_2,\\ k=1.2\times {10}^7{\text{M}}^{-\text{1}}{\text{c}}^{-\text{1}},\end{array}$                                                                   (8)

$\begin{array}{c}{\text{SO}}_4^{•-}+{\text{HO}}^{•}\to {\text{HSO}}_4^{•-}+0.5{\text{O}}_2,\\ k=1.0\times {10}^{10}{\text{M}}^{-1}{\text{c}}^{-1},\end{array}$                                                                   (9)

${\text{FeOH}}^{2+}\stackrel{hv}{\to }{\text{Fe}}^{2+}+{}^{•}\text{OH},$                                                                   (10)

${\text{Fe(OOCR)}}^{2+}\stackrel{hv}{\to }{\text{Fe}}^{2+}+{\text{CO}}_2+\text{R}.$                                                                   (11)

Изучено влияние концентрации S₂O₈²⁻ на кинетические закономерности окислительной деструкции ЦЕФ в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} при постоянной концентрации [Fe₂⁺]=0.1 мМ и варьировании соотношения [S₂O₈²⁻]:[ЦЕФ] от 7.6:1 до 60:1 (табл. 1, рис. 4).

 

Рис. 4. Влияние концентрации окислителя на кинетику деструкции ЦЕФ в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}, [Fe₂⁺] = 0.1 мМ, Т=23°C.

 

Установлено, что увеличение концентрации персульфата с 0.5 мМ до 1 мМ ([S₂O₈²⁻]:[ЦЕФ]=30:1) приводит к росту начальной скорости реакции окисления ЦЕФ в системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} в 1.4 раза, эффективность конверсии при 60 мин экспозиции при этом повысилась на 11% (табл. 1, рис. 4). Дальнейшее увеличение концентрации окислителя не оказывает существенного влияния на кинетику окисления ЦЕФ в системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}.

 

Таблица 1. Влияние концентраций Fe₂⁺и S₂O₈²⁻ на процесс окислительной деструкции цефтриаксона в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} Т=23°C

[Fe₂⁺], мМ	[S₂O₈²⁻], мМ	W0, мкМ/мин	τ1/2, мин	Э*, %
0	1.0	0.43	>60	7
0.1	0	0.39	>60	15
0.1	0.25	3.54	6.9	79
0.1	0.5	3.58	4.7	86
0.1	1.0	4.66	3.9	90
0.1	2.0	4.92	3.7	90
0.05	0.5	4.34	5.5	80
0.2	0.5	3.86	4.5	86
0.5	0.5	5.69	2.9	93
1.0	1.0	5.98	2.9	98
2.0	2.0	6.14	2.7	99
0.1**	1.0**	2.78	10.0	63

 

Таким образом, оптимальные условия для окислительной деструкции ЦЕФ в системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} реализуются при соотношениях [S₂O₈²⁻]:[ЦЕФ]=30:1 и [S₂O₈²⁻]:[Fe₂⁺]=1:0.1.

Выявление роли радикальных процессов в окислительной деструкции цефтриаксона в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}

В фентон-подобной железо-персульфатной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} в окислительной деструкции органических соединений участвуют формирующиеся in situ АФК – сульфатные анион-радикалы SO₄^•– и гидроксильные радикалы ^•OH (1) – (10). Кроме того, в растворе могут формироваться супероксидные анион-радикалы – O₂^•–(E₀=2.4 В) [14, 30]. Так, Пан и др. [31], экспериментально доказали, что образующиеся в растворе коллоидные частицы [Fe(OH)₃]_m при фото-воздействии ксеноновой лампы выступают в качестве фотосенсибилизаторов в процессах генерирования супероксидных радикалов:

${\left[\text{Fe}{\left(\text{OH}\right)}_3\right]}_m+2{\text{O}}_{\text{2}}\stackrel{hv}{\to }{\text{Fe}}^{2+}+2{\text{O}}_2^{•-}+{\text{H}}_{\text{2}}\text{O},$                                                                   (12)

${\text{O}}_2^{•-}+{\text{Fe}}^{3+}\to {\text{Fe}}^{2+}+{\text{O}}_2,$                                                                     (13)

${\text{O}}_2^{•-}+{\text{Fe}}^{2+}+2{\text{H}}^{+}\to {\text{Fe}}^{3+}+{\text{H}}_{\text{2}}{\text{O}}_{\text{2}},$                                                                     (14)

${\text{Fe}}^{2+}+{\text{H}}^{+}+{\text{H}}_{\text{2}}{\text{O}}_{\text{2}}\to {\text{Fe}}^{3+}+{}^{•}\text{OH}+{\text{H}}_{\text{2}}\text{O}.$                                                                     (15)

Для оценки вклада АФК – SO₄^•–, ^•OH и O₂^•–, в окислительную деструкцию ЦЕФ в системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} проведены эксперименты с использованием ингибиторов радикальных реакций (рис. 5). Константы скорости взаимодействия метанола с SO₄^•– и ^•OH имеют относительно близкие значения (k_MeOH/•OH = = 9.7×10⁸ М^–1с^–1 и k_{MeOH/SO₄•–} =1.1×10⁷ М^–1с^–1 [32], поэтому он будет реагировать с ними практически одновременно. Константа скорости взаимодействия трет-бутанола с ^•OH на три порядка выше чем с SO4^•–(k_t-BtOH/•OH = (3.8–7.6)×10⁸ М^–1с^–1 и k_{t-BtOH/SO₄•–} =(4.0–9.1)×10⁵ М^–1с^–1 [33]), поэтому с гидроксильными радикалами он будет реагировать в первую очередь. Учитывая, что константы скорости взаимодействия антибиотиков цефалоспоринового ряда с SO₄^•– и ^•OH составляют ≈ 10⁹ М^–1с^–1 [34, 35], соединения – “ловушки” необходимо брать в большом избытке. Установлено, что при концентрации спиртов 100 мМ, эффективность конверсии ЦЕФ в присутствии метанола снизилась на 37%, а в присутствии трет-бутанола – на 24%, что позволяет утверждать, что в процессе окисления ЦЕФ в системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} принимают участие как SO₄^•–, так и HO^• радикалы. Дальнейшее увеличение концентрации трет-бутанола (до 500 мМ) привело к снижению эффективности конверсии еще на 10% и практически достигло значений, полученных в присутствии метанола. Так как при увеличении концентрации метанола подобного эффекта не наблюдалось, то можно предположить, что это произошло вследствие взаимодействия трет-бутанола с сульфатными анион-радикалами, что также является подтверждением их генерирования в растворе [32, 33].

В качестве “ловушки” супероксидного анион-радикала в фентоновских и фентон-подобных системах широко используют трихлорметан [30, 36, 37], так как константа скорости его взаимодействия с O₂•⁻на четыре порядка выше чем с HO^• радикалами (k_{CHCl₃/O₂•–} = 3×10¹⁰ М^–1с^–1, k_{CHCl₃/•OH} = 5×10⁶ М^–1с^–1 [37]). Установлено, что в присутствии трихлорметана скорость реакции окисления ЦЕФ в системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} снижается, что приводит к уменьшению эффективности процесса на 12% (рис. 5).

 

Рис. 5. Влияние ингибиторов радикальных реакций на окисление цефтриаксона в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}, [S₂O₈²⁻] = 1мМ, [Fe₂⁺] = 0.1 мМ, Т=23°C.

 

Полученные результаты свидетельствуют о реализации в процессе окислительной деструкции ЦЕФ в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} мультирадикального механизма с участием гидроксильных радикалов, сульфатных и супероксидных анион-радикалов.

Влияние температуры на окислительную деструкцию цефтриаксона в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}

Известно, что повышение температуры раствора интенсифицирует процесс окисления органических соединений персульфатом, как за счет роста коэффициента диффузии микрополлютантов в растворе, так и за счет увеличения скорости образования сульфатных анион-радикалов в результате термической активации [32, 38]. При реализации фотопроцессов с использованием естественного солнечного излучения (Solar–процессов) происходит самопроизвольное нагревание раствора до 40–45°C, поэтому изучение влияния температуры на кинетику окисления целевых соединений особенно важно.

 

Рис. 6. Влияние температуры на окисление цефтриаксона в комбинированной системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}, [S₂O₈²⁻] = 1 мМ, [Fe₂⁺] = 0.1 мМ.

 

Рис. 7. Кинетика окисления цефтриаксона при естественном солнечном облучении, [Fe₂⁺] = 0.1 мМ, [S₂O₈²⁻] = 1 мМ.

 

Экспериментально установлено, что с увеличением температуры с 20°C до 40°C начальная скорость реакции окисления ЦЕФ увеличилась в 1.7 раза (с 2.52 мкМ/мин до 4.23 мкМ/мин), эффективность конверсии – с 73% до 98% (рис. 6). Кажущаяся энергия активации, рассчитанная методом начальных скоростей, составила 45 кДж∙моль^–1, что сопоставимо со значениями, полученными для антибиотиков цефалоспоринового ряда [38, 39].

Окислительная деструкция цефтриаксона в комбинированной системе {Solar/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}

Результаты по окислительной деструкции цефтриаксона в системе {UV–Vis/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}, с использованием в качестве источника излучения ксеноновой лампы с квазисолнечным спектром, хорошо согласуются с результатами натурных исследований (“open-air”) при воздействии естественного солнечного излучения {Solar/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻}. Экспериментально установлено, что ЦЕФ на солнечном свету разлагается медленно, за 120 мин экспозиции его концентрация в растворе снизилась на 35% (рис. 7). При добавлении персульфата, в системе {Solar/S₂O₈²⁻}, реализуется процесс окислительной деструкции ЦЕФ, начальная скорость реакции возрастает с 0.3 мкМ/мин до 0.8 мкМ/мин, эффективность удаления целевого соединения увеличивается с 35 до 75% при 120 мин экспозиции. В системе {Solar/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} наблюдается существенное увеличение начальной скорости реакции окисления ЦЕФ (в 5.5 раз), и уже через 30 мин экспозиции достигается 90%-ная конверсия ЦЕФ, а через 120 мин – 98%-ная. Существенная интенсификация процесса окисления ЦЕФ в системе {Solar/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} обусловлена повышением ее общего окислительного потенциала при комбинированной активации персульфата ионами железа, УФ-С (<300 нм) составляющей естественного солнечного излучения и термическим воздействием.

Полученные результаты свидетельствуют о перспективности использования комбинированной окислительной системы {Solar/Fe₂⁺/S₂O₈²⁻} для деструкции антибиотиков с целью снижения их поступления в окружающую среду.

 

***

Исследование выполнено в рамках государственного задания Федерального государственного бюджетного учреждения науки Байкальского института природопользования Сибирского отделения Российской академии наук FWSU-2021-0006, с использованием оборудования ЦКП БИП СО РАН (Улан-Удэ).

Об авторах

М. Р. Сизых

Байкальский институт природопользования СО РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: marisyz@mail.ru
Россия, Улан-Удэ

А. А. Батоева

Байкальский институт природопользования СО РАН

Email: marisyz@mail.ru
Россия, Улан-Удэ

К. Д. Алексеев

Байкальский институт природопользования СО РАН

Email: marisyz@mail.ru
Россия, Улан-Удэ

Список литературы

Дополнительные файлы