Synthesis of granulated hydrophobic magnetic sorbents and composite sponges based on Fe3O4/Zn-Al-LDH for oil pollution removal

Cover Page

Cite item

Full Text

Abstract

In this study, we present a novel surface modification approach for magnetic composite materials based on Fe3O4/Zn-Al layered double hydroxides (LDH) to enhance their hydrophobic properties. We have systematically investigated the interaction mechanisms between various surfactants (stearate, oleate, and sodium dodecyl sulfate) and the Fe3O4/Zn-Al-LDH surface. Our research examined how ethanol-mediated hydrophobization affects the material's porous and crystalline structure. We developed innovative synthesis routes for both granulated and sponge-like magnetic sorbents utilizing melamine-formaldehyde resin as a binding matrix. Under optimized conditions, the resulting Fe3O4-LDH-ST granulated sorbents and MEL-Fe3O4/LDH-ST sponge-like materials demonstrated exceptional oil sorption capacities of 0.60 and 21.36 g/g, respectively, combined with significant magnetic susceptibility, enhanced hydrophobicity, and excellent regeneration potential. These engineered materials show promise for marine oil spill remediation and environmental monitoring applications.

Full Text

Restricted Access

About the authors

N. P. Ivanov

Far Eastern Federal University

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Vladivostok

O. O. Shichalin

Sakhalin State University

Author for correspondence.
Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Yuzhno-Sakhalinsk

V. L. Rastorguev

Far Eastern Federal University

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Vladivostok

V. M. Zakharenko

Elyakov Pacific Institute of Bioorganic Chemistry, Far Eastern Branch of the Russian Academy of Sciences

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Vladivostok

A. L. Myagchilov

Far Eastern Federal University

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Vladivostok

P. A. Marmaza

Sakhalin State University

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Yuzhno-Sakhalinsk

Ya. G. Zernov

Far Eastern Federal University

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Vladivostok

S. M. Pisarev

Far Eastern Federal University

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Vladivostok

I. Yu. Buravlev

Far Eastern Federal University

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Vladivostok

E. K. Papynov

Far Eastern Federal University

Email: ivanov.np@dvfu.ru
Russian Federation, Vladivostok

References

  1. Huang L., Liow J., Lim K. et al. // Adv. Sustain. Syst. 2024. V. 8. № 8. https://doi.org/10.1002/adsu.202300659
  2. Riyal I., Sharma H., Dwivedi C. // Groundw. Sustain. Dev. 2024. V. 26. P. 101274. https://doi.org/10.1016/j.gsd.2024.101274
  3. Paul J., Qamar A., Ahankari S.S. et al. // Carbohydr. Polym. 2024. V. 338. P. 122198. https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2024.122198
  4. Vialkova E., Korshikova E., Fugaeva A. // Water. 2024. V. 16. № 18. P. 2626. https://doi.org/10.3390/w16182626
  5. Li A., Huber T., Barker D. et al. // Carbohydr. Polym. 2024. V. 343. P. 122432. https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2024.122432
  6. Chakraborty S., Tripathi A. // J. Water Process Eng. 2024. V. 67. P. 106242. https://doi.org/10.1016/j.jwpe.2024.106242
  7. Liu Z., Gao B., Zhao P. et al. // Sep. Purif. Technol. 2024. V. 337. P. 126347. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.126347
  8. Papynov E.K., Dran’kov A.N., Tkachenko I.A. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2020. V. 65. № 6. P. 820. https://doi.org/10.1134/S0036023620060157
  9. Tkachenko I.A., Panasenko A.E., Odinokov M.M. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2020. V. 65. № 8. P. 1142. https://doi.org/10.1134/S0036023620080173
  10. Shapkin N.P., Panasenko A.E., Khal’chenko I.G. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2020. V. 65. № 10. P. 1614. https://doi.org/10.1134/S0036023620100186
  11. Krasnobaeva O.N., Belomestnykh I.P., Nosova T.A. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2017. V. 62. № 7. P. 879. https://doi.org/10.1134/S0036023617070129
  12. Seliverstov E.S., Pisarenko A.S., Yapryntsev M.N. et al. // Ceram. Int. 2024. № September. P. 10. https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2024.11.024
  13. Krasnobaeva O.N., Belomestnykh I.P., Nosova T.A. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2019. V. 64. № 8. P. 1010. https://doi.org/10.1134/S0036023619080060
  14. Simonenko E.P., Mokrushin A.S., Nagornov I.A. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2024. V. 69. P. 1291. https://doi.org/10.1134/S0036023624601715
  15. Ivanov N.P., Drankov A.N., Papynov E.K. et al. // Prot. Met. Phys. Chem. Surfaces. 2023. V. 59. № 5. P. 868. https://doi.org/10.1134/S2070205123701058
  16. Bian K., Guo H., Lai Z. et al. // Sep. Purif. Technol. 2025. V. 358. № PB. P. 130263. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.130263
  17. Simonenko T.L., Simonenko N.P., Gorobtsov P.Y. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2022. V. 67. № 5. P. 622. https://doi.org/10.1134/S0036023622050175
  18. Fadeev V.V., Tronov A.P., Tolchev A.V. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2023. V. 68. № 5. P. 538. https://doi.org/10.1134/S0036023623600478
  19. Duan J., Jia P., Liu Z. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2024. V. 69. P. 1646. https://doi.org/10.1134/S0036023624601624
  20. Gowda A.H.D., Mendke T., Srilakshmi C. // J. Porous Mater. 2024. V. 31. № 3. P. 959. https://doi.org/10.1007/s10934-024-01576-x
  21. Sobhana S.S.L., Zhang X., Kesavan L. et al. // Colloids Surfaces A Physicochem. Eng. Asp. 2017. V. 522. P. 416. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2017.03.025
  22. Dutta K., Pramanik A. // Chem. Commun. 2013. V. 49. № 57. P. 6427. https://doi.org/10.1039/c3cc42260g
  23. Qiao W., Bai H., Tang T. et al. // Colloids Surfaces A Physicochem. Eng. Asp. 2019. V. 577. P. 118. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2019.05.046
  24. Santosa S.J., Krisbiantoro P.A., Minh Ha T.T. et al. // Colloids Surfaces A Physicochem. Eng. Asp. 2021. V. 614. P. 126159. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2021.126159
  25. Chengqian F., Wanbing L., Yimin D. et al. // Colloids Surfaces A Physicochem. Eng. Asp. 2023. P. 130921. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2023.130921
  26. Balybina V.A., Dran’kov A.N., Shichalin O.O. et al. // J. Compos. Sci. 2023. V. 7. № 11. P. 458. https://doi.org/10.3390/jcs7110458
  27. Ivanov N.P., Dran A.N., Shichalin O.O. et al. // Prot. Met. Phys. Chem. Surf. 2023. V. 59. № 5. P. 868. https://doi.org/10.1134/S2070205123701058
  28. Rajabi M., Abolhosseini M., Hosseini-Bandegharaei A. et al. // Microchem. J. 2020. V. 159. P. 105450. https://doi.org/10.1016/j.microc.2020.105450
  29. Biata N.R., Jakavula S., Mashile G.P. et al. // Hydrometallurgy. 2020. V. 197. P. 105447. https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2020.105447
  30. Jung I.K., Jo Y., Han S.C. et al. // Sci. Total Environ. 2020. V. 705. P. 135814. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.135814
  31. Gao Y., Xing H., Zhang Y. // Sep. Purif. Technol. 2025. V. 354. № July 2024. P. 128721. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128721
  32. Khumsap S., Parapichai N., Lertsarawut P. et al. // Radiat. Phys. Chem. 2025. V. 226. № May 2024. P. 112287. https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2024.112287
  33. Ghasemi F., Jamshidi M., Ghamarpoor R. // Water Resour. Ind. 2024. V. 32. P. 100268. https://doi.org/10.1016/j.wri.2024.100268
  34. Tomon T.R.B., Omisol C.J.M., Aguinid B.J.M. et al. // Sci. Rep. 2024. V. 14. № 1. P. 1. https://doi.org/10.1038/s41598-024-64178-2
  35. Akanji I.O., Iwarere S.A., Sani B.S. et al. // Chem. Eng. Sci. 2024. V. 298. № November 2023. P. 120383. https://doi.org/10.1016/j.ces.2024.120383
  36. Tomkowiak K., Mazela B., Szubert Z. et al. // Molecules. 2024. V. 29. № 19. P. 4661. https://doi.org/10.3390/molecules29194661
  37. Saleem S., Khalid S., Nazir A. et al. // RSC Adv. 2024. V. 14. № 35. P. 25393. https://doi.org/10.1039/d4ra03924f
  38. Farahat M., Sobhy A., Sanad M.M.S. // Sci. Rep. 2022. V. 12. № 1. P. 1. https://doi.org/10.1038/s41598-022-15187-6

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Fig. 1. Diffraction patterns of the original and modified granulated sorption materials based on Fe3O4/Zn-Al-LDH.

Download (185KB)
Indexing metadata
3. Fig. 2. Differential curves of pore size distribution in the original and modified granular sorption materials based on Fe3O4/Zn-Al-LDH.

Download (169KB)
Indexing metadata
4. Fig. 3. SEM images and EDS maps of the elemental distribution over the surface of the original and modified granular sorption materials: a – Fe3O4/SDG, b – Fe3O4/SDG-OL-0.01, Fe3O4/SDG-ST-0.01, Fe3O4/SDG-DOD-0.01.

Download (1MB)
Indexing metadata
5. Fig. 4. Sorption capacity in relation to oil, motor oil and water for the original and modified granulated sorption materials based on Fe3O4/Zn-Al-LDH.

Download (202KB)
Indexing metadata
6. Fig. 5. Water contact angles for spongy hydrophobic magnetic composites: a – MEL-Fe3O4/SDG-OL-0.01, b – MEL-Fe3O4/SDG-OL-0.05.

Download (98KB)
Indexing metadata
7. Fig. 6. Sorption capacity in relation to oil, motor oil and water for the original and modified spongy sorption materials MEL-Fe3O4/SDG.

Download (126KB)
Indexing metadata
8. Fig. 7. Sorption indices in relation to oil in multiple adsorption–desorption cycles for modified granular sorption materials MEL-Fe3O4/SDG-OL-0.01 and -0.05.

Download (138KB)
Indexing metadata
9. Fig. 8. Sorption indices in relation to oil in multiple adsorption–desorption cycles for modified spongy sorption materials MEL-Fe3O4/SDG-OL-0.01: a – sorption capacity, b – water contact angle after five cycles.

Download (137KB)
Indexing metadata
10. Fig. 9. Proposed mechanism of surface hydrophobization of LDH using the example of interaction with sodium stearate.

Download (164KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2025 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».