Квантово-химическое моделирование отщепления молекулярного водорода от бикатионного комплекса ZnMg(BH4)4 · 4NH3

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

В рамках кластерного подхода с использованием базиса 6-31G* и гибридного функционала плотности B3LYP выполнено моделирование последовательного отрыва Н2 от комплексов [ZnMg(BH4)4 · 4NH3] и [Zn2Mg2(BH4)8 · 8NH3]. Установлено, что для запуска процесса дегидрирования требуется преодоление энергетического барьера ~1.25 эВ, далее процесс идет с выделением энергии до извлечения ~70% имеющегося Н2, для более высокой степени конверсии потребуются дополнительные затраты энергии. Отщепление молекул Н2 происходит через ряд промежуточных структур с существенным участием катионов металлов и формированием фрагментов цепочек на основе связей B–N, содержащих при остановке дегидрирования фрагменты N–H и В–Н, которые можно обнаружить с помощью ИК-спектроскопии.

Об авторах

А. С. Зюбин

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: aszyubin@bk.ru
пр-т Академика Семенова, 1, Черноголовка, Московская обл.,142432 Россия

Т. С. Зюбина

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: aszyubin@bk.ru
пр-т Академика Семенова, 1, Черноголовка, Московская обл.,142432 Россия

О. В. Кравченко

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; ООО “Центр водородной энергетики” (ПАО АФК “Система”)

Email: aszyubin@bk.ru
пр-т Академика Семенова, 1, Черноголовка, Московская обл.,142432 Россия; пр-т Академика Семенова, 3, Черноголовка, Московская обл., 142432 Россия

М. В. Соловьев

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: aszyubin@bk.ru
пр-т Академика Семенова, 1, Черноголовка, Московская обл.,142432 Россия

В. П. Васильев

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; ООО “Центр водородной энергетики” (ПАО АФК “Система”)

Email: aszyubin@bk.ru
пр-т Академика Семенова, 1, Черноголовка, Московская обл.,142432 Россия; пр-т Академика Семенова, 3, Черноголовка, Московская обл., 142432 Россия

А. А. Зайцев

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: aszyubin@bk.ru
пр-т Академика Семенова, 1, Черноголовка, Московская обл.,142432 Россия

А. В. Шиховцев

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; ООО “Центр водородной энергетики” (ПАО АФК “Система”)

Email: aszyubin@bk.ru
пр-т Академика Семенова, 1, Черноголовка, Московская обл.,142432 Россия; пр-т Академика Семенова, 3, Черноголовка, Московская обл., 142432 Россия

Ю. А. Добровольский

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; ООО “Центр водородной энергетики” (ПАО АФК “Система”)

Автор, ответственный за переписку.
Email: aszyubin@bk.ru
пр-т Академика Семенова, 1, Черноголовка, Московская обл.,142432 Россия; пр-т Академика Семенова, 3, Черноголовка, Московская обл., 142432 Россия

Список литературы

  1. Ritter A., Ebner A.D., Wang J., Zidan R. // Mater. Today. 2003. V. 6. P. 18.
  2. Schlapbach L., Zuttel A. // Nature. 2001. V. 414. P. 353.
  3. Züttel A. // Mater. Today. 2003. V. 6. P. 24.
  4. Orimo S.-I., Nakamori Y., Eliseo J.R. et al. // Chem. Rev. 2007. V. 107. P. 4111.
  5. Ouyang L., Chen K., Jiang J. et al. // J. Alloys Compd. 2020. V. 829. P. 154597.
  6. Sakintuna B., Lamari-Darkrim F., Hirscher M. // Int. J. Hydrogen Energy. 2007. V. 32. P. 1121.
  7. Diwan M., Diakov V., Shafirovich E., Varma A. // Int. J. Hydrogen Energy. 2008. V. 33. P. 1135.
  8. Guo Y., Yu X., Sun W. et al. // Angew. Chem. Int. Ed. 2011. V. 50. P. 1087.
  9. Richter B., Ravnsbæk D.B., Tumanov N. et al. // Dalton Trans. 2015. V. 44. P. 3988.
  10. Paskevicius M., Jepsen L.H., Schouwink P. et al. // Chem. Soc. Rev. 2017. V. 46. P. 1565.
  11. Wu R., Ren Z., Zhang X. et al. // J. Phys. Chem. Lett. 2019. V. 10. P. 1872.
  12. Kravchenko O.V., Kravchenko S.E., Semenenko K.N. // J. Gen. Chem. USSR. 1990. V. 60. P. 2641.
  13. Johnson S.R., David W.I.F., Royse D.M. et al. // Chem. Asian J. 2009. V. 4. P. 849.
  14. Zhao S., Xu B., Sun N. et al. // Int. J. Hydrogen Energy. 2015. V. 40. P. 8721.
  15. Zavorotynska O., El-Kharbachi A., Deledda S. et al. // Int. J. Hydrogen Energy. 2016. V. 41. P. 14387. http://dx.doi.org/10.1016/j.ijhydene.2016.02.015
  16. Zyubin A.S., Zyubina T.S., Kravchenko O.V. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2016. V. 61. P. 731. https://doi.org/10.1134/S0036023616060231
  17. Zyubin A.S., Zyubina T.S., Kravchenko O.V. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2018. V. 63. P. 201. https://doi.org/10.1134/S0036023618020237
  18. Solovev M.V., Chashchikhin O.V., Dorovatovskii P.V. et al. // J. Power Sources. 2018. V. 377. P. 93. https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2017.11.090
  19. Guo Y., Xia G., Zhu Y. et al. // Chem. Commun. 2010. V. 46. P. 2599. https://doi.org/10.1039/B924057H
  20. Chu H., Wu G., Xiong Z. et al. // Chem. Mater. 2010. V. 22. P. 6021. https://doi.org/10.1021/cm1023234.
  21. Guo Y., Yu X., Sun W. et al. // Angew. Chem. Int. Ed. 2011. V. 50. P. 1087. https://doi.org/10.1002/anie.201006188.
  22. Vasiliev V.P., Kravchenko O.V., Soloviev M.V. et al. // Int. J. Hydrogen Energy. 2022. V. 47. P. 35320. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2022.08.100.
  23. Zhu Y., Shen S., Yang X-S. et al. // ACS Sustainable Chem. Eng. 2023. V. 11. P. 8931. https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.3c01073.
  24. Solovev M.V., Vasiliev V.P., Shilov G.V. et al. // Russ. Chem. Bull. 2024. V. 73. P. 906. https://doi.org/10.1007/s11172-024-4204-z.
  25. Yang Y., Liu Y., Zhang Y. et al. // J. Alloys Compd. 2014. V. 585. P. 674. http://dx.doi.org/10.1016/j.jallcom.2013.09.208
  26. Soloveichik G., Her J.-H., Stephens P.W. et al. // Inorg. Chem. 2008. V. 47. P. 4290. https://doi.org/10.1021/ic7023633
  27. Guo Y., Wu H., Zhou W., Yu X. // J. Amer. Chem. Soc. 2011. V. 133. P. 4690. http://dx.doi.org/10.1021/ja1105893
  28. Yang Y., Liu Y., Li Y. et al. // Chem. Asian J. 2013. V. 8. P. 476. https://doi.org/10.1002/asia.201200970
  29. Yang Y., Liu Y., Li Y. et al. // J. Phys. Chem. C. 2013. V. 117. P. 16326. http://dx.doi.org/10.1021/jp404424m
  30. Jepsen L.H., Ley M.B. et al. // Chem-Sus Chem. 2015. V. 8. P. 1452. https://doi.org/10.1002/cssc.201500029
  31. Yan Y., Dononelli W., Jorgensen M. et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2020. V. 22. P. 9204. https://doi.org/10.1039/d0cp00158a
  32. Chen X., Yu X. // J. Phys. Chem. C. 2012. V. 116. P. 11900. http://dx.doi.org/10.1021/jp301986k
  33. Yuan P.-F., Wang F., Sun Q. et al. // Int. J. Hydrogen Energy. 2013. V. 38. P. 2836. http://dx.doi.org/10.1016/j.ijhydene.2012.12.075
  34. Wang K., Zhang J.-G., Lang X.-Q. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2016. V. 18. P. 7015. https://doi.org/10.1039/C5CP06808H
  35. Chen X., Li R., Xia G. et al. // RSC Adv. 2017. V. 7. P. 31027. https://doi.org/10.1039/c7ra05322c
  36. Chen X., Zou W., Li R. et al. // J. Phys. Chem. C. 2018. V. 122. P. 4241. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.8b00455
  37. Vasiliev V.P., Solovev M.V., Kravchenko O.V. et al. // J. Alloys Compd. 2024. V. 1008. P. 176732. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2024.176738.
  38. Nickels E.A., Jones M.O., David W.I.F. et al. // Angew. Chem. Int. Ed. 2008. V. 47. P. 2817. https://doi.org/10.1002/anie.200704949.
  39. Ravnsbæk D., Filinchuk Y., Cerenius Y. et al. // Angew. Chem. Int. Ed. 2009. V. 48. P. 6659. https://doi.org/10.1002/anie.200903030.
  40. Lindemann I., Ferrer R.D., Dunsch L. et al. // Chem. Eur. J. 2010. V. 16. P. 8707. https://doi.org/10.1002/chem.201000831.
  41. Černy R., Kim K.C., Penin N. et al. // J. Phys. Chem. C. 2010. V. 114. P. 19127. https://doi.org/10.1021/jp105957r.
  42. Fang Z.Z., Kang X.D., Wang P. et al. // J. Alloys Compd. 2010. V. 491. P. L1. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2009.10.149.
  43. Fang Z.Z., Kang X.D., Luo J.H. et al. // J. Phys. Chem. C. 2010. V. 114. P. 22736. https://doi.org/10.1021/jp109260g.
  44. Aidhy D.S., Wolverton C. // Phys. Rev. B. 2011. V. 83. P. 144111. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.83.144111.
  45. Zyubin A.S., Zyubina T.S., Kravchenko O.V. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2024. V. 69. P. 867. https://doi.org/10.1134/S0036023624600874
  46. Zyubin A.S., Zyubina T.S., Kravchenko O.V. et al. // Russ. J. Inorg. Chem. 2022. V. 67. P. 1591.
  47. Becke A.D. // J. Chem. Phys. 1993. V. 98. P. 5648. https://doi.org/10.1063/1.464913
  48. Johnson B.J., Gill P.M.W., Pople J.A. // J. Chem. Phys. 1993. V. 98. P. 5612. https://doi.org/10.1063/1.464906
  49. Gaussian 09, Revision B.01. Gaussian, Inc., Wallingford CT, 2010. https://doi.org/10.1063/1.464906

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».