Compαrαtive chαrαcteristics of luminescent detector mαteriαls bαsed on α-Αl2O3-δ for neutron dosimetry

Full Text

ВВЕДЕНИЕ

Альбедные нейтронные дозиметры являются обязательным элементом в системах индивидуального дозиметрического контроля, применяемых на предприятиях ГК «Росатом». С их помощью и термолюминесцентного (ТЛ) способа считывания дозиметрической информации измеряют индивидуальные эквиваленты доз (ИЭД) H_P(10) в смешанных гамма-нейтронных полях. Одной из проблем, возникающих при разработке таких дозиметров, является ограниченное количество типов детекторов и материалов для них, которые могут быть применены для измерения H_P(10) [1, 2]. Наиболее часто для разделения вкладов в H_P(10) нейтронного и гамма-компонентов используют ТЛ-детекторы на основе ⁶LiF и ⁷LiF [2]. Такой подход не реализуем, если для считывания используется эффект оптически стимулированной люминесценции (ОСЛ).

Один из вариантов решения задачи, связанной с разработкой альбедных нейтронных ОСЛ-дозиметров, продемонстрирован в [3], где в качестве ОСЛ-активного материала использован анионодефицитный корунд (α-Αl₂O_3-δ). В [3] показано, что применяя скомпактированную в пленку смесь порошков ОСЛ-активного α-Αl₂O_3-δ и нейтрон-конверторного ⁶Li₂CO₃, можно создать нейтронно-чувствительные ОСЛ-детекторы. Однако такая форма детекторов не применима для разработанной нами ОСЛ-системы КОРОС-333 [4] из-за конструктивных особенностей используемых дозиметров, в составе которых ОСЛ-детекторы имеют вид дисков размером ∅5×1 мм.

Поэтому целью работы являлись разработка высокочувствительного скомпактированного в виде таблеток детекторного материала на основе α-Αl₂O_3-δ для альбедных нейтронных ОСЛ-дозиметров и исследование у него дозовых характеристик.

ОБЪЕКТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ, СПОСОБЫ ИХ ОБРАБОТКИ, СРЕДСТВА И МЕТОДИКИ ИЗМЕРЕНИЙ

При выборе оптимального состава для нейтронно-чувствительного ОСЛ-детектора исследовались ОСЛ-выходы у образцов α-Αl₂O_3-δ в керамической (размер зерен — 80—100 мкм) и монокристаллической формах с различными нейтронными конверторами и их расположением. Для таких конверторов были выбраны четыре материала. Два из них были выполнены из ⁶LiF и ⁶Li₂CO₃, в которых изотоп ⁶Li при захвате нейтрона будет распадаться на тритий и α-частицу с энергиями соответственно 2,75 и 2,05 МэВ. Пробеги трития и α-частицы в α-Αl₂O₃ не превышают соответственно 30 и 4 мкм [5]. Из-за малых пробегов указанных частиц образцы изготавливались из гомогенизированных смесей порошков α-Αl₂O_3-δ и ⁶LiF либо α-Αl₂O_3-δ и ⁶Li₂CO₃ в пропорции 7:3 с последующим компактированием в таблетки диаметром 5 мм и толщиной от 0,15 до 0,5 мм и их спеканием при 850—950 К. Размер частиц порошков ⁶LiF и ⁶Li₂CO₃ не превышал 20 мкм. В третьем и четвертом вариантах нейтроны конвертировались в гамма-излучение, которое регистрировалось стандартным монокристаллическим ОСЛ-детектором на основе α-Αl₂O_3-δ размером 51 мм. В качестве одного из конверторов использовалась кадмиевая пластинка 10×13×0,2 мм, а в другом — диск ∅10×0,9 мм из компактированного порошка Gd₂O₃.

Исследуемые образцы облучались на специальном фантоме в поле Pu—Be-источника с потоком быстрых нейтронов 2,12 × 10⁶ с^–1 в телесный угол 4π × ср. Фантом был изготовлен в виде параллелепипеда из чистого полиэтилена размером 30×30×15 см. При данных условиях значения индивидуальных эквивалентов доз для нейтронного и гамма-компонентов определялись с помощью стандартного альбедного термолюминесцентного дозиметра ДВНГ-М при времени его облучения 24 ч и составили соответственно 44,3 и 0,7 мЗв. Изготовленные из порошков образцы также облучались бета-излучением от ⁹⁰Sr/⁹⁰Y-источника для подбора их оптимальной толщины, при которой ОСЛ-выходы были бы максимальны.

Все ОСЛ-данные были получены с помощью системы КОРОС-333. Измеренный ОСЛ-сигнал S_OSL у исследуемых детекторных материалов, облученных в поле Pu—Be-источника, представляет собой сумму двух компонентов, обусловленных облучением нейтронным (S_{OSL_N}) и гамма-излучением (S_{OSL_γ}). Для точной оценки вклада S_{OSL_γ} в высвеченную светосумму S_OSL использовались практически нечувствительные к нейтронам ОСЛ-детекторы на основе α-Αl₂O_3-δ [6]. Величина S_{OSL_N} определялась как

$\begin{array}{c}{H}_x(x,y,z)=\\ =\frac{M}{4\pi }\left[E(x-a,b-y,c-z)+E(x-a,b+y,c-z)+E(x-a,b-y,c+z)+E(x-a,b+y,c+z)-\right.\\ -\left.E(x+a,b-y,c-z)-E(x+a,b+y,c-z)-E(x+a,b-y,c+z)-E(x+a,b+y,c+z)\right];\end{array}$ (1)

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Используя (1), были определены компоненты светосумм S_{OSL_γ} и S_{OSL_N}, а затем эффективность разделения нейтронного и гамма-компонента R_N/R_γ Величина R_N/R_γ вычислялась как нормированное на соответствующие ИЭД (D_N и D_γ):

$\begin{array}{c}{H}_y(x,y,z)=\\ =\frac{M}{4\pi }\ln \left[\frac{D(c-z,x+a,y+b)D(-c-z,x+a,y-b)D(-c-z,x-a,y+b)D(c-z,x-a,y-b)}{D(-c-z,x+a,y+b)D(c-z,x+a,y-b)D(c-z,x-a,y+b)D(-c-z,x-a,y-b)}\right];\end{array}$ (2)

где D_N и D_γ — нейтронный и гамма-компоненты ИЭД. Для каждого из детекторных составов значения D_N, D_γ и суммарный ИЭД смешанного гамма-нейтронного облучения H_P(10) = D_N + D_γ составляли соответственно 44,3, 0,7 и 45 мЗв.

Полученные результаты измерений и расчетов суммированы в табл. 1. Как видно, наибольшие значения S_{OSL_N} / D_N и соотношения R_N/R_γ имеет детекторный состав из α-Αl₂O_3-δ и ⁶LiF. Состав из α-Αl₂O_3-δ и ⁶Li₂CO₃ обладает близким к первому составу соотношением R_N/R_γ, но крайне слабыми ОСЛ-выходами S_{OSL_N} и S_{OSL_γ} из-за его низкой оптической прозрачности, что препятствует прохождению через него стимулирующего излучения и полезного ОСЛ-сигнала. Кроме того, отличительной особенностью состава из α-Αl₂O_3-δ и ⁶Li₂CO₃ являлась плохая спекаемость. У детекторных составов с конверторами из Gd₂O₃ и Cd получено малое отношение R_N/R_γ, и поэтому они не могут эффективно разделять вклады в индивидуальный эквивалент дозы от нейтронного и гамма-компонентов.

Немаловажным фактором, влияющим на ОСЛ-выход детекторных поликристаллических материалов, является их толщина (d). Так, с одной стороны, ее увеличение должно приводить к возрастанию ОСЛ-выхода вследствие повышения массы ОСЛ-активного материала α-Αl₂O_3-δ. С другой стороны, при росте толщины будет снижаться прозрачность и, как следствие, ОСЛ-выход исследуемых образцов за счет поглощения и рассеяния в их объеме стимулирующего ОСЛ излучения и измеряемого ОСЛ-сигнала. Поэтому для образцов, изготовленных из α-Αl₂O_3-δ и ⁶LiF в пропорции 7:3 и обладающих оптимальным сочетанием S_{OSL_N} / D_N, S_{OSL_γ} / D_γ и R_N/R_γ (см. табл. 1), была изучена зависимость ОСЛ-выхода S_OSL от толщины образцов d, облученных бета-излучением ⁹⁰Sr/⁹⁰Y-источника дозой 8 мГр (рис. 1а). Из полученных данных следует, что оптимальная толщина для изучаемых компактированных детекторных составов находится в диапазоне 350—450 мкм с максимумом вблизи 430 мкм.

 

Таблица 1

Значения S_{OSL_N} / D_N, S_{OSL_γ} / D_γ и R_N/R_γ для исследуемых сочетаний ОСЛ-активного материала и конвертора при D_N = 44,3 мЗв и D_γ = 0,7 мЗв

ОСЛ-материал / конвертор	SOSL_N / DN, мЗв–1	SOSL_γ / Dγ, мЗв–1	RN/Rγ
α-Al2O3-δ (порошок) / 6LiF	1793	2109	0,85
α-Al2O3-δ (порошок) / 6Li2CO3	184	245	0,75
α-Al2O3-δ (монокристалл) / Gd2O3	275	55056	0,005
α-Al2O3-δ (монокристалл) / Cd	1194	85309	0,014

 

Рис. 1. Зависимости SOSL от толщины d для образцов из α-Al2O3-δ и 6LiF (а) и SOSL_N от дозы DN их нейтронного облучения в поле Pu—Be-источника при d = 430 мкм (б).

 

Учитывая полученные выше результаты, далее была изучена зависимость ОСЛ-выхода S_{OSL_N} у образцов из α-Αl₂O_3-δ и ⁶LiF с d=430 мкм от дозы нейтронного облучения D_N в Pu—Be-источнике (рис. 1б). Видно, что при таком облучении зависимость S_{OSL_N} (D_N), представленная в двойных логарифмических координатах, близка к линейной в диапазоне доз 0,03—1000 мЗв. Ее можно описать уравнением вида lg S_{OSL_N} = lg Α + k·lg D_N, где Α и k — калибровочный и дозовый коэффициенты соответственно. При такой аппроксимации S_{OSL_N} (D_N) получено, что Α = 1700±50 и k = 0,99 ± 0,01. Из анализа зависимости S_{OSL_N} (D_N) также следует, что нижняя граница индивидуального эквивалента дозы при нейтронном облучении образцов из смеси α-Αl₂O_3-δ и ⁶LiF с d = 430 мкм не превышает 0,03 мЗв или 30 мкЗв, что в 3,3 раза меньше требуемой нормативными документами ГК «Росатом» [7]. Однако у полученной зависимости S_{OSL_N} (D_N) пока не достигнута область насыщения, что требует облучения в течение не менее полугода либо использования более мощного Pu—Be-источника.

Выводы

1. Для нейтронной ОСЛ-дозиметрии в смешанных гамма-нейтронных полях разработан высокочувствительный детекторный керамический материал, изготовленный по описанной технологии из смеси ОСЛ-активного порошка α-Αl₂O_3-δ и порошка ⁶LiF, являющегося нейтронным конвертором.
2. Нижняя граница индивидуального эквивалента дозы у такого материала при нейтронном облучении составляет 30 мкЗв, и ее величина меньше в 2-3 раза аналогичной, чем у ТЛ-дозиметров, применяемых на предприятиях ГК «Росатом».
3. При использовании конверторов из Gd₂O₃ и Cd получено малое соотношение R_N/R_γ, и поэтому ОСЛ-дозиметры на основе α-Αl₂O_3-δ с такими конверторами не могут эффективно разделять вклады в индивидуальный эквивалент дозы от нейтронного и гамма-компонентов.

Работа выполнена в рамках государственного задания МИНОБРНАУКИ России (тема «Диагностика», № 122021000030-1).

About the authors

R. M. Αbashev

Mikheev Institute of Metal Physics, Ural Branch, Russian Αcademy of Sciences

Author for correspondence.
Email: abashevrm@imp.uran.ru
Russian Federation, 620108 Yekaterinburg, S. Kovalevskaya str., 18

Α. I. Boyarincev

Mikheev Institute of Metal Physics, Ural Branch, Russian Αcademy of Sciences

Email: a.i.boyarincev@imp.uran.ru
Russian Federation, 620108 Yekaterinburg, S. Kovalevskaya str., 18

I. I. Milman

Mikheev Institute of Metal Physics, Ural Branch, Russian Αcademy of Sciences

Email: milman@imp.uran.ru
Russian Federation, 620108 Yekaterinburg, S. Kovalevskaya str., 18

Α. D. Petrakovich

Mikheev Institute of Metal Physics, Ural Branch, Russian Αcademy of Sciences

Email: petrakovich2007.an@yandex.ru
Russian Federation, 620108 Yekaterinburg, S. Kovalevskaya str., 18

Α. I. Surdo

Mikheev Institute of Metal Physics, Ural Branch, Russian Αcademy of Sciences

Email: surdo@imp.uran.ru
Russian Federation, 620108 Yekaterinburg, S. Kovalevskaya str., 18

References

Supplementary files