Specific Features of the Decay Kinetics of an Excited Singlet State Into a Pair of Triplet Excitons In Rubrene Crystals

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

In this study, the specific features of the kinetics of singlet fission (SF)—i.e., spontaneous splitting of the excited singlet state into a pair of triplet (T) excitons (TT-pair)—in anisotropic molecular crystals are analyzed in detail. These features are known to be primarily determined by the TT-annihilation of the created TT-pairs (migrating in the crystals). In our analysis, the kinetics of annihilation-affected SF processes is described in the two-state model (TSM), in which the interaction of migrating T-excitons is associated with transitions between two kinetic states of TT-pairs: [TT]-state of coupled TT-pairs and [T+T]-state of freely migrating T-excitons. The TSM makes it possible to represent the effects of migration and interaction on SF-kinetics in terms of the lattice Green’s functions, for which the analytical formulas are obtained in this study. The TSM is applied to the analysis of SF-kinetics in the rubrene single crystals recently measured in a wide time range. The analysis provides detailed information on some characteristic kinetic properties of SF processes in anisotropic crystals. It is shown, for example, that the formation of the [TT]-state in the SF process results in some distortion of the shape of the SF kinetic dependence at short times (of the order of the primary-stage time of SF kinetics). Is also demonstrated that the anisotropy of T-exciton migration manifests itself in some characteristic features of SF kinetics at long times.

About the authors

A. I. Shushin

Semenov Federal Research Center for Chemical Physics, Russian Academy of Sciences

Email: shushin@chph.ras.ru
Moscow, Russia

S. Ya. Umanski

Semenov Federal Research Center for Chemical Physics, Russian Academy of Sciences

Email: shushin@chph.ras.ru
Moscow, Russia

Yu. A. Chaikina

Semenov Federal Research Center for Chemical Physics, Russian Academy of Sciences

Author for correspondence.
Email: shushin@chph.ras.ru
Moscow, Russia

References

  1. Smith M.B., Michl J. // Annu. Rev. Phys. Chem. 2013. V. 64. P. 361.
  2. Casanova D. // Chem. Rev. 2018. V. 118. P. 7164; https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.7b00601
  3. Miyata K., Conrad-Burton F. S., Geyer F. L. et al. // Ibid. 2019. V. 84. P. 4261; https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.8b00572
  4. Merrifield R.E. // J. Chem. Phys. 1968. V. 48. P. 4318; https://doi.org/10.1063/1.1669777
  5. Suna A. // Phys. Rev. B. 1970. V. 1. P. 1716; https://doi.org/10.1103/PhysRevB.1.1716
  6. Shushin A.I. // J. Chem. Phys. 2022. V. 156. P. 074703; https://doi.org/10.1063/5.0078158
  7. Tarasov V.V., Zoriniants G.E., Shushin A.I. et al. // Chem. Phys. Lett. 1997. V. 267. P. 58; https://doi.org/10.1016/S0009-2614(97)00056-0
  8. Ветчинкин А.С., Уманский С.Я., Чайкина Ю.А. и др. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 9. С. 72; https://doi.org/10.31857/S0207401X22090102
  9. Ryansnyanskiy A., Biaggio I. // Phys. Rev. B. 2011. V. 84. P. 193203; https://doi.org/10.1103/PhysRevB.84.193203
  10. Barhoumi T., Monge J.L., Mejatty M. et al. // Eur. Phys. J. B. 2007. V. 59. P. 167.
  11. Piland G.B., Burdett J.J., Kurunthu D. et al. // J. Phys. Chem. 2013. V. 117. P. 1224; https://doi.org/10.1021/jp309286v
  12. Шушин А.И. // Хим. физика. 2017. Т. 36. № 11. С. 17; https://doi.org/10.7868/S0207401X17110085
  13. Pilland G.B., Burdett J.J., Dillon R.J. et al. // J. Phys. Chem. Lett. 2014. V. 5. P. 2312; https://doi.org/10.1021/jz500676c
  14. Steiner U.E., Ulrich T. // Chem. Rev. 1989. V. 89. P. 514; https://doi.org/10.1021/cr00091a003
  15. Blum K. Density Matrix Theory and Applications. N.Y.: Plenum Press, 1981.
  16. Shushin A.I. // Chem. Phys. Lett. 1985. V. 118. P. 197; https://doi.org/10.1016/0009-2614(85)85297-0
  17. Shushin A.I. // J. Chem. Phys. 1991. V. 95. P. 3657; https://doi.org/10.1063/1.460817
  18. Shushin A.I. // Ibid. 1992. V. 97. P. 1954; https://doi.org/10.1063/1.463132
  19. Wolf E.A., Biaggio I. // Phys. Rev. B. 2021. V. 103. P. L201201; https://doi.org/10.1103/PhysRevB.103.L201201
  20. Shushin A.I. // J. Chem. Phys. 2019. V. 151. P. 034103; https://doi.org/10.1063/1.5099667
  21. Shushin A.I. // Chem. Phys. Lett. 2017. V. 678. P. 283; https://doi.org/10.1016/j.cplett.2017.04.068
  22. Лаврентьев M.A., Шабат Б.В. Методы теории функций комплексного переменного. М.: Наука, 1973.
  23. Buchachenko A.L. // Russ. J. Phys. Chem. B. 2022. V. 16. P. 9; https://doi.org/10.1134/S1990793122010031
  24. Buchachenko A.L., Kuznetsov D.A. // Russ. J. Phys. Chem. B. 2021. V. 15. P. 1; https://doi.org/10.1134/S1990793121010024
  25. Лундин А.А., Зобов В.Е. // Хим. физика. 2021. Т. 40. № 9. С. 41; https://doi.org/10.31857/S0207401X21090077

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2.

Download (70KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2023 А.И. Шушин, С.Я. Уманский, Ю.А. Чайкина

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».