Synthesis, magnetic properties, and modelling of remagnetization of an artificial antiferromagnet based on L1₀-PdFe

Введение

Благодаря развитию технологий, начиная с конца 1980-х годов, появилась возможность создания многослойных структур, состоящих из магнитных материалов толщиной всего в несколько нанометров. Комбинации магнитных и немагнитных слоев такой толщины привели к получению качественно новых синтетических материалов и открыли множество потенциальных областей применения тонкопленочных гетероструктур. Первые эксперименты проводились с такими металлами, как Fe, Ni, Co, Cr, и сплавами на их основе. Исследования выявили ключевую особенность таких гетероструктур - возникновение связи между двумя магнитными слоями, разделенными немагнитной прокладкой [1-4].

Реализация гетероструктур с различными взаимными ориентациями намагниченностей слоев и возможности контроля их магнитных конфигураций позволяют рассматривать синтетические ферро-, ферри- и антиферромагнетики с различными толщинами и количеством слоев в качестве перспективных материалов для элементов магниторезистивной памяти (MRAM), микроэлектромеханических систем (MEMS), спиновых клапанов, датчиков магнитного поля, магниторезистивных головок записи/чтения современных жестких дисков и др. [5-9]. Примерами таких материалов являются интерметаллические соединения на основе платины и палладия со структурой тетрагональной L10-фазы. Это ферромагнетики, перспективные для использования в магнитных носителях с высокой плотностью записи и в устройствах памяти с произвольным доступом на основе магниторезистивного эффекта. Синтетические антиферромагнетики, полученные на их основе, могут иметь направление оси легкого намагничивания, перпендикулярное плоскости пленки, при соблюдении ряда условий в процессе синтеза [7, 10].

Синтез и методы исследования

Тонкая пленка L10-FePd и трехслойная гетероструктура L10-FePd/W/FePd синтезированы методом молекулярно-лучевой эпитаксии в сверхвысоковакуумной камере путем соиспарения металлических Pd и Fe с заданными скоростями. Промежуточный слой вольфрама (W) наносился методом испарения материала электронным пучком. Сразу после осаждения, слои PdFe отжигались в высоковакуумной камере при 650 °C в течение одного часа [11]. На каждом этапе синтеза производился контроль кристаллической структуры напыляемых слоев методом дифракции низкоэнергетических электронов (ДНЭ). По данным ДНЭ и рентгеноструктурного анализа (здесь не приводятся), все три слоя носят эпитаксиальный характер. При этом наблюдение дифракционного максимума (001) для слоев PdFe свидетельствует об успешном формировании фазы L10, имеющей тетрагональную симметрию и направление оси c вдоль нормали к плоскости слоя. Слой вольфрама имеет структуру кубической фазы α-W, при этом кристаллографическое направление [110] направлено также вдоль нормали, а слой представлен двумя типами структурных доменов с ориентациями направлений <011> в плоскости пленки, различающимися на 90 градусов. Таким образом, была получена гетероэпитаксиальная структура с двумя слоями PdFe в тетрагональной L10-фазе с осью c, сонаправленной с нормалью к плоскости структуры. Такая кристаллическая структура создает предпосылку к образованию искусственного антиферромагнетика с перпендикулярной анизотропией при условии должного знака и достаточной силы межслоевого обменного RKKY-взаимодействия.

Каждый из слоев PdFe в синтезированной гетероструктуре имел заданную при осаждении толщину в 7 нм, обеспечивающую, согласно нашему опыту, сплошное конформное покрытие соединением PdFe с монокристаллической структурой [11-13]. Толщина слоя вольфрама составила 0.7 нм, что соответствует ожидаемому экстремуму осциллирующей зависимости величины и знака обменной RKKY-связи от толщины немагнитного слоя, отвечающему максимальному антиферромагнитному взаимодействию между слоями PdFe [14].

Результаты и обсуждение

Петли магнитного гистерезиса были зарегистрированы методом вибрационной магнитометрии на установке PPMS-9 (Quantum Design, США) в магнитных полях, приложенных перпендикулярно к плоскости образцов и в их плоскости. Квазистатическая кривая перемагничивания однослойной пленки L10-PdFe имеет форму близкую к прямоугольной (рисунок 1) с величиной коэрцитивного поля ~ 0.025 Тл и полем насыщения ~0.07 Тл. Кривая перемагничивания трехслойной гетероструктуры FePd/W/FePd кардинально отличается как в качественном, так и количественном плане (рисунок 2). Она имеет двухпетлевую бабочко-подобную форму с квазиобратимым ходом вблизи нулевого значения магнитного поля. Кривая намагничивания выходит на насыщение в поле ~ 0.5 Т. Кривые перемагничивания как для пленки, так и для гетероструктуры при направлении магнитного поля в плоскости пленки имеют обратимый характер и испытывают насыщение в полях, заметно превышающих поле насыщения вдоль нормали (~ 0.7 Тл и ~ 1.3 Тл, соответственно). Эти результаты однозначно свидетельствуют в пользу перпендикулярной магнитной анизотропии обоих образцов и антиферромагнитной связи в гетероструктуре. Последнее основано на наблюдении, что для достижения насыщения в трехслойном образце требуется гораздо большее магнитное поле из-за препятствования обменным взаимодействием установлению параллельной магнитной конфигурации ${\overline{M}}_1\uparrow \uparrow {\overline{M}}_2$.

Рис. 1. Кривая перемагничивания одиночной тонкой эпитаксиальной пленки L1₀-фазы соединения PdFe в поле, приложенном по нормали к плоскости образца.

Рис. 2. Кривая перемагничивания тонкопленочной эпитаксиальной гетероструктуры PdFe/W/PdFe в поле, приложенном по нормали (красные символы) и результат ее микромагнитного моделирования (черная кривая).

Объемная плотность энергии EV для пленки PdFe описывается выражение

 $E_V=E_Z+E_{A1}+E_{A2},$ (1)

которое включает в себя энергию Зеемана EZ и энергию магнитокристаллической анизотропии первого EA1 и второго EA2 порядка:

 $E_Z=-{\overline{B}}_{ext}\cdot \overline{M},$ (2)

 $E_{A1}=\left(K_{u1}-2\pi M_s^2\right){\sin }^2\theta ,$ (3)

 $E_{A2}=K_{u2}{\sin }^4\theta .$ (4)

Здесь ${\overline{B}}_{ext}$ - индукция внешнего магнитного поля, $\overline{M}$ - намагниченность, Ku1 и Ku2 - константы магнитокристаллической анизотропии первого и второго порядка, соответственно, Ms - намагниченность насыщения, θ - угол между вектором намагниченности и осью c материала пленки (в нашем случае - с нормалью к пленке). Учет слагаемого (4) потребовался ввиду нелинейного характера кривой перемагничивания пленки PdFe в магнитном поле, лежащем в плоскости пленки (рисунок 3). Для трехслойной структуры типа F/N/F учитывалась также плотность поверхностной энергии ES, которая складывается из энергий двух магнитных слоев по отдельности tiEVi и энергии обменного взаимодействия:

 $E_S=t_1{E}_{V1}+t_2{E}_{V2}+J\frac{{\overline{M}}_1\cdot {\overline{M}}_2}{M_1{M}_2}.$ (5)

Выражение для вычисления величины интеграла обменного взаимодействия J можно получить из условия достижения насыщения намагниченности для трехслойной структуры:

 ${\left(\frac{\partial E_S}{\partial \theta }\right)}_{\theta =\raisebox{1ex}{$\pi $}\!\left/ \!\raisebox{-1ex}{$2$}\right.}=0.$ (6)

Условие (6) записано с учетом симметричной структуры нашего трехслойного образца, t1 = t2 = t, что ведет к равенству углов θ1 = θ2 = θ. Используя выражение (5) для энергии ES, получим:

 $J=\frac{t{M}_s\left(B_{sJ}-B_{s1}\right)}{2},$ (7)

где BsJ и Bs1 - величины полей, при которых кривая перемагничивания для поля, лежащего в плоскости образца, достигает насыщения в одиночной пленке PdFe и трехслойном образце PdFe/W/PdFe, соответственно (рисунок 3). Используя значения BsJ = 1.3 Тл, Bs1 = 0.7 Тл и Ms = 8 ⋅ 105 А/м, получаем оценку величины обменного интеграла $J\simeq 1.7\cdot {10}^{-3} {\text{Äæ/ì}}^2$.

Рис. 3. Кривые намагничивания одиночной тонкой пленки PdFe (показана красным цветом) и гетероэпитаксиальной структуры PdFe/W/PdFe (зеленая кривая), измеренные в поле, лежащем в плоскости образцов.

Для тонких пленок миллиметровых латеральных размеров, обладающих сильной перпендикулярной магнитной анизотропией, характерно формирование весьма мелкомасштабной доменной структуры, а процессы перемагничивания существенно определяются динамикой магнитных доменов. Задачи численного моделирования такого рода процессов эффективно решаются в рамках микромагнитно-макроскопического подхода. В нашем случае для расчетов использовался программный продукт Mumax3 [15]. Для моделирования как равновесной доменной структуры, так и процесса перемагничивания тонкопленочной гетероэпитаксиальной структуры PdFe/W/PdFe расчет велся для области с латеральными размерами 256 × 256 нм2 с суммарной толщиной 15 нм. Толщина каждого из ферромагнитных слоев выбиралась равной 7 нм соответственно объекту исследования, шаг сетки разбиения в каждом из трех направлений составлял 0.5 нм. При моделировании использовались следующие величины параметров: обменная жесткость A = 5 ⋅ 10-13 Дж/м, константа одноосной анизотропии Ku = 8 ⋅ 105 Дж/м3, намагниченность насыщения Ms = 8 ⋅ 105 А/м, начальная величина обменного интеграла выбиралась равной $J\simeq 1.7\cdot {10}^{-3} {\text{Äæ/ì}}^2$ согласно приведенной выше оценке из экспериментальных данных. Далее величины параметров варьировались в небольших (не более 20 %) пределах для достижения наилучшего количественного согласия с экспериментом.

Рассчитанная кривая перемагничивания гетероструктуры как на качественном, так и количественном уровнях неплохо воспроизводит форму измеренной петли гистерезиса при комнатной температуре (рисунок 2). Проявляющиеся различия, вероятно, связаны с модельным приближением T = 0 K.

На рисунке 4а показана рассчитанная равновесная доменная структура двух антиферромагнитно-связанных слоев PdFe, обладающих перпендикулярной магнитной анизотропией, в нулевом магнитном поле. Темные и светлые области соответствуют намагниченным вверх и вниз (вдоль нормали к плоскости гетероструктуры) доменам. Области градиентной окраски на границах доменов визуализируют доменные стенки. Масштаб и характер моделируемой доменной структуры хорошо согласуются с опубликованными результатами магнитно-силовой микроскопии тонких пленок L10-фазы соединения PdFe [10]. В частности, характерная ширина доменов составляет 50-70 нм.

Рис. 4. Равновесная доменная структура тонкопленочной гетероэпитаксиальной структуры FePd/W/FePd в нулевом магнитном поле (а) и ее эволюция в приложенном магнитном поле (б). Два столбца панели (б) иллюстрируют распределение нормальной компоненты намагниченности в середине (по толщине) каждого из двух магнитных слоев; черный и белый цвета соответствуют направлениям намагниченности вниз и вверх вдоль нормали к плоскости образца, соответственно.

Микромагнитное моделирование позволило также отследить процессы формирования доменов и их эволюции при варьировании магнитного поля, приложенного к образцу. Изменяя его значение от 0 Тл до насыщения в положительную сторону, а затем в обратном направлении, были изучены форма и структура магнитных доменов трехслойной гетероструктуры. Так, на рисунке 4б показано изменение доменной структуры в каждом из ферромагнитных слоев в меняющемся магнитном поле. В частности, видно, как идеально-зеркальная относительно немагнитного слоя-прокладки доменная структура системы испытывает постепенный отход от баланса нормальной компоненты намагниченности к заметному нарушению в пользу и, далее, доминированию площади светлых доменов. Более подробный анализ и обсуждение процессов, происходящих при перемагничивании синтезированного нами искусственного антиферромагнетика с перпендикулярной магнитной анизотропией PdFe/W/PdFe лежит за рамками настоящего сообщения и будет представлен в отдельной работе.

Заключение

Впервые синтезирован искусственный сверхтонкопленочный антиферромагнетик PdFe(7 нм)/W(0.7 нм)/PdFe(7 нм) с перпендикулярной магнитной анизотропией на базе тетрагональной L10-фазы интерметаллидного соединения PdFe. Измеренная кривая перемагничивания в поле, приложенном перпендикулярно плоскости пленки, проявляет специфическую двухпетлевую (бабочко-подобную) форму, а намагниченность стремится к нулю при нулевых полях, что характерно для антиферромагнетика. Из экспериментальных данных по перемагничиванию одиночной пленки PdFe и гетероструктуры PdFe(7 нм)/W(0.7 нм)/PdFe(7 нм) получена оценка величины интеграла обменного межслоевого взаимодействия $J\simeq 1.7\cdot {10}^{-3} {\text{Äæ/ì}}^2$. В рамках микромагнитно-макроскопического подхода выполнено моделирование эволюции доменной структуры слоев в меняющемся магнитном поле.

Работа была поддержана программой стратегического академического лидерства Казанского федерального университета («Приоритет-2030»). Работа Гумарова А. И. выполнена за счет субсидии, выделенной Казанскому федеральному университету в рамках государственного задания на научные исследования FZSM-2023-0012.