Magnetization of a system of high-spin ions in zero magnetic field with microwave pulses at finite temperatures

Введение

В работах [1—3] показаны возможности использования парамагнитных ионов и триплетных молекул со спином S = 1 в качестве перспективной элементной базы квантовых компьютеров, не требующих использования сильных магнитных полей, сверхвысокого вакуума или лазерного излучения. В этих же работах приведены примеры реализаций некоторых операций квантовых вычислений в нулевых магнитных полях. Энергетические уровни спиновых состояний большинства неорганических и перспективных металлоорганических комплексов переходных металлов попадают в хорошо освоенные и доступные СВЧ-диапазоны электромагнитных волн [4, 5]. Однако спиновая динамика высокоспиновых ионов в нулевых магнитных полях качественно отличается от привычной спиновой динамики в сильных магнитных полях, теория которой хорошо разработана для требований радиоспектроскопии ЭПР. Спиновые состояния парамагнитных ионов в нулевых магнитных полях не создают наблюдаемой намагниченности; они соответствуют состояниям, которые в оптической спектроскопии описываются термином «выстраивание». Отсутствие простых наблюдаемых величин затрудняет наблюдение результатов спиновых манипуляций и хранения результатов элементарных операций квантовых вычислений.

В настоящее время предложено множество различных подходов к физической реализации квантового компьютера [6—12]. Некоторые из этих подходов включают использование холодных ионов, заключенных в линейную ловушку и взаимодействующих с лазерным излучением [13], представление кубитов с помощью магнитного потока через сверхпроводящий контур или использование электронов на поверхности жидкого гелия [14]. Однако практическая реализация многих предлагаемых физических систем для обработки квантовой информации требует очень дорогостоящих, сложных и, как правило, ненадежных физических и технических методов, таких как сверхнизкие температуры, сверхсильные магнитные поля, сверхглубокий вакуум, сложные лазерно-оптические методы охлаждения. Эти требования усложняют разработку реального квантового компьютера на их основе. Исключение этих требований — важный этап технической реализации элементов квантовой памяти и квантовой обработки информации [15—17].

В нулевом магнитном поле спиновые состояния ионов с двумя неспаренными электронами и с суммарным спином S = 1 в кристаллах с одноосной анизотропией описываются спиновым гамильтонианом [4, 5]

$H_0=\text{D}\cdot S_z^{\text{2}},$ (1)

где D — параметр расщепления в нулевом поле (РНП), который определяется спин-орбитальным взаимодействием. Например, в кристаллической решетке K3Co(CN)6 ион Cr3+ РНП соответствует частоте D = 4.98 ГГц. Ион Fe3+ имеет 6 уровней энергий, а РНП соответствует частоте 12—20 ГГц. Ион Ni2+ в кристаллической решетке золотистого сапфира (Al2O3) имеет расщепление D = 26.24 ГГц, а в хлористом кадмии (CdCl2) — D = 42 ГГц [18]. Собственными состояниями гамильтониана (1) являются спиновый вектор $\left|T_0\right.⟩=2^{-\raisebox{1ex}{$1$}\!\left/ \!\raisebox{-1ex}{$2$}\right.}\left|{\alpha }_i{\beta }_j+{\beta }_i{\alpha }_j\right.⟩$, который описывает основное нижнее спиновое состояние иона, и векторы $\left|A\right.⟩=2^{-\raisebox{1ex}{$1$}\!\left/ \!\raisebox{-1ex}{$2$}\right.}\left|{\alpha }_i{\alpha }_j-{\beta }_i{\beta }_j\right.⟩$ и $\left|B\right.⟩=2^{-\raisebox{1ex}{$1$}\!\left/ \!\raisebox{-1ex}{$2$}\right.}\left|{\alpha }_i{\alpha }_j+{\beta }_i{\beta }_j\right.⟩$, описывающие «возбужденные» спиновые состояния. Векторы $\left|A\right.⟩$ и $\left|B\right.⟩$ являются суперпозициями состояний $\left|T_{+}\right.⟩=\left|{\alpha }_1{\alpha }_2\right.⟩$ и $\left|T_{-}\right.⟩=\left|{\beta }_1{\beta }_2\right.⟩$ с проекциями спина $S_Z=\pm 1$ и представляют собой естественным образом запутанные белловские состояния [6]. Находясь в этих состояниях в нулевом магнитном поле, парамагнитные ионы, естественно, не создают намагниченность. Уровни $\left|A\right.⟩$ и $\left|B\right.⟩$ являются вырожденными. Спектроскопическим аналогом этих электронных состояний является «выстраивание» атомных состояний, хорошо известное в оптической спектроскопии [19—21]. Выстраивание — это равновероятное распределение населенностей уровней электронов с проекциями спина $S_Z=\pm 1$. В оптической спектроскопии переход «выстраивание–ориентация» приводит к изменению поляризации излучаемого света.

В работе [1] показано, что если изначально ионы находились в низшем состоянии $\left|T_0\right.⟩$, то СВЧ-импульсы, поляризованные вдоль осей OX и OY и перпендикулярные оси анизотропии кристалла, способны создавать электронную намагниченность и это преобразование аналогично спектроскопическому переходу «выстраивание–ориентация». Предположение о преимущественной населенности основного спинового состояния $\left|T_0\right.⟩$ эквивалентно предположению о том, что ионы находятся при абсолютной температуре $Ò= 0$. Однако при любых реальных температурах $Ò\ne 0$ из-за небольших значений РНП всегда существуют ненулевые населенности всех спиновых состояний.

Как и в работе [1] будет рассматриваться спиновая динамика парамагнитных ионов со спином S = 1 в нулевом магнитном поле, спиновое состояние которых описывается гамильтонианом (1).

При конечной температуре Т спиновое состояние ионов должно описываться не вектором состояния $\left|T_0\right.⟩$, а спиновой матрицей плотности ${\rho }_0$ с населенностями уровней $n_{+}$, $n{}_0$ и $n_{-}$ ( $n_{+}$ + $n_0$ + $n_{-}$ =1).

  ${\rho }_0=\left(\begin{array}{ccc}{n}_{+}& 0& 0\\ 0& n{}_0& 0\\ 0& 0& n_{-}\end{array}\right)$, (2)

индексы соответствуют состояниям $\left|T_{+}\right.⟩$, $\left|T_0\right.⟩$, $\left|T_{-}\right.⟩$ соответственно. Для кристаллов и ионов с одноосной анизотропией уровни $\left|T_{+}\right.⟩$, $\left|T_{-}\right.⟩$ вырождены, поэтому $n_{+}$ = $n_{-}$ = $n$. При конечных температурах населенности верхних состояний имеют вид

$n_{+}=n_{-}=Z^{-1}\exp [-D/kT]$. (3)

Матрицу плотности (2) удобно выразить через разность населенностей уровней в виде суммы двух матриц, одна из которых пропорциональна единичной I и не изменяется при любых последующих унитарных преобразованиях, а другая зависит только от разности населенностей $\Delta n$ = $\Delta n=n{}_0-n$.

$\widehat{\rho }(0)=n\widehat{I}+\Delta n(\left|T_0⟩⟨T_0\right|)$. (4)

Поскольку единичная матрица коммутирует с любыми другими, то из формулы (4) следует, что любые компоненты вектора магнитного момента ионов будут пропорциональны разности населенностей Dn. Очевидно, что, находясь в этом состоянии, ионы не обладают магнитным моментом

$⟨M_Z⟩=g\beta Tr\left(S_Z\rho (0)\right)=0$ (5)

и не создают макроскопическую намагниченность кристаллического образца.

Для описания и анализа действия на парамагнитные ионы СВЧ-импульсов, поляризованных вдоль оси OX или OY, спиновый гамильтониан (1) должен быть дополнен членами, описывающими взаимодействие с магнитной компонентой СВЧ-поля. Если СВЧ-импульс поляризован вдоль оси OX, то

$H=H_0+H_X(t)=D\cdot S_z^{\text{2}}+{\omega }_1{S}_x\cos ({\omega }_{G}t),$ (6)

где ${\omega }_1=g\beta \cdot B_{\text{1X}}$ — частота спиновой эволюции в переменном магнитном поле, амплитуда которого $B_{\text{1X}}$. В представлении взаимодействия спиновая эволюция описывается оператором

${\tilde{U}}_X(t)=\exp (i{\tilde{H}}_X(t))$,

где гамильтониан ${\widehat{\tilde{H}}}_X(t)$ в представлении взаимодействи

${\widehat{\tilde{H}}}_X(t)={\omega }_1\exp (i{H}_{0}t)(S_X)\exp \left(-i{H}_{0}t\right)\cos \left({\omega }_{G}t\right)$. (7)

Экспоненциальный оператор $\exp (i{H}_{0}t)$ допускает простое представление [1] $\exp (i{H}_{0}t)=\exp (iD{S}_{\text{z}}^{\text{2}}t)=S_{\text{z}}^{\text{2}}(\exp (i{\omega }_{D}t)-1)+I$, (8)

где ${\omega }_D=D$. Если частота СВЧ-поля ${\omega }_G$ равна частоте переходов между спиновыми подуровнями иона ${\omega }_G={\omega }_D$ и можно пренебречь быстро осциллирующими членами с удвоенной частотой $2{\omega }_D$, то оператор ${\widehat{\tilde{H}}}_X(t)$ не зависит от времени, и его матричное представление имеет вид

${\widehat{\tilde{H}}}_X=2^{-3/2}{\omega }_1\left(\begin{array}{ccc}0& 1& 0\\ 1& 0& 1\\ 0& 1& 0\end{array}\right)$. (9)

Если СВЧ поле поляризовано вдоль оси OY, то оператор взаимодействия приобретает похожий, но несколько иной вид и тоже не зависит от времен

${\widehat{\tilde{H}}}_Y=2^{-3/2}{\omega }_1\left(\begin{array}{ccc}0& 1& 0\\ 1& 0& -1\\ 0& -1& 0\end{array}\right)$. (10)

В работе [2] получены формулы операторов эволюции под действием СВЧ импульсов длительностью $\tau$ и их действие на спиновые состояния $\left|T_0\right.⟩$, $\left|A\right.⟩$ и $\left|B\right.⟩$ иона в представлении взаимодействия. Оператор эволюции, действующий вдоль оси OX,

$\begin{array}{c}{\tilde{U}}_X(t)=e^{-i\theta S_x}={\cos }^2\frac{\theta }{2}-i\sin \frac{\theta }{2}\cos \frac{\theta }{2}({\sigma }_{1x}+{\sigma }_{2x})-\\ -{\sin }^2\frac{\theta }{2}{\sigma }_{1x}\otimes {\sigma }_{2x}.\end{array}$ (11)

Аналогично для оператора ${\tilde{U}}_Y(t)$, действующего вдоль оси OY,

$\begin{array}{c}{\tilde{U}}_Y(t)=e^{-i\theta S_x}={\cos }^2\frac{\theta }{2}-i\sin \frac{\theta }{2}\cos \frac{\theta }{2}({\sigma }_{1x}+{\sigma }_{2x})-\\ -{\sin }^2\frac{\theta }{2}{\sigma }_{1x}\otimes {\sigma }_{2x}.\end{array}$ (12)

Например, действие унитарных операторов на спиновый вектор $\left|T_0\right.⟩$

${\tilde{U}}_X(t)\left|T_0\right.⟩=\exp (i{\tilde{H}}_{X}t)\left|T_0\right.⟩=\cos \theta \left|T_0\right.⟩-i\sin \theta \left|B\right.⟩$

и

${\tilde{U}}_Y\left(t\right)\left|T_0\right.⟩=\exp (i{\tilde{H}}_{Y}t)\left|T_0\right.⟩=\cos \theta \left|T_0\right.⟩-\sin \theta \left|A\right.⟩$,

где $\theta ={\omega }_1\tau$.

Оба типа импульсов, поляризованных либо вдоль оси OX, либо вдоль оси OY, переводят исходное состояние $\left|T_0\right.⟩$ в суперпозицию состояний $\left|T_0\right.⟩$, $\left|A\right.⟩$ и $\left|B\right.⟩$ с нулевыми средними значениями оператора $⟨M_Z^{*}⟩$, например импульс вдоль оси OX создает

$\begin{array}{l}{\widehat{\rho }}^{*}(\tau )=\exp (i{\widehat{\tilde{H}}}_X\tau ){\widehat{\rho }}^{*}(0)\exp (-i{\widehat{\tilde{H}}}_X\tau )=\\ =n\widehat{I}+\Delta nU(\tau )(\left|T_0⟩⟨T_0\right|)U^{+}(\tau )=\\ =n\widehat{I}+\Delta n({\cos }^2\frac{\theta }{2}\left|T_0⟩⟨T_0\right|-\frac{i}{2}\sin \theta (\left|B\right.⟩\left.⟨T_0\right|-\\ -\left|T_0\right.⟩\left.⟨B\right|)+{\sin }^2\frac{\theta }{2}\left|B\right.⟩\left.⟨B\right|)\end{array}$ .(13)

Отсюда видно, что $⟨M_Z^{*}⟩=0$. Следовательно, такие импульсы не могут создавать продольную намагниченность ионов. Однако эти импульсы способны создавать поперечные нестационарные намагниченности $⟨M_X^{*}(t)⟩$ и $⟨M_Y^{*}(t)⟩$.

После окончания импульса система будет развиваться только под воздействием гамильтониана РНП. Оператор матрицы плотности в лабораторной системе при t > $\tau$.

$\begin{array}{l}{\widehat{\rho }}^{*}(t-\tau )=\exp (i{\widehat{\tilde{H}}}_0(t-\tau ))=\\ =n\widehat{I}+\Delta n\left\{\begin{array}{c}({\cos }^2\frac{\theta }{2}\left|T_0\right.⟩\left.⟨T_0\right|-\\ -\frac{i}{2}\sin \theta (e^{-i\omega t}\left|T_0\right.⟩\left.⟨B\right|)+\\ +{\sin }^2\frac{\theta }{2}\left|B\right.⟩\left.⟨B\right|\end{array}\right\}\end{array}$ (14)

Здесь учтено, что в начальный момент времени матрица плотности ${\widehat{\rho }}^{*}(0)=\widehat{\rho }(0)$ описывает состояние системы до воздействия СВЧ-импульса. Тогда намагниченность $⟨M_X^{}(t-\tau )⟩$ вдоль оси OX, равна

$\begin{array}{l}⟨M_X^{}(t-\tau )⟩=Tr(\widehat{\rho }(t-\tau )S_X)=\\ =M_0\frac{\Delta n}{4}\sin (\theta )\sin ({\omega }_{D}t)\end{array}$. (15)

Компонента $⟨M_X^{}(t-\tau )⟩$ будет определять сигнал свободной прецессии после окончания импульса. Для других компонент намагниченности легко найти соотношения

$⟨M_Z^{}(t-\tau )⟩=Tr(\widehat{\rho }(t-\tau )S_Z)=0$,

$⟨M_Y^{}(t-\tau )⟩=Tr(\widehat{\rho }(t-\tau )S_Y)=0$.

Если импульс поляризован вдоль оси OY, то соответствующая компонента намагниченности также будет зависеть от времени. Оператор матрицы плотности в момент окончания импульса

$\begin{array}{l}{\widehat{\rho }}^{*}(\tau )=\exp (i{\widehat{\tilde{H}}}_Y\tau ){\widehat{\rho }}^{*}(0)(\exp (-i{\widehat{\tilde{H}}}_Y\tau )=\\ =n\widehat{I}+\Delta n\left\{\begin{array}{c}({\cos }^2\frac{\theta }{2}\left|T_0\right.⟩\left.⟨T_0\right|-\\ -\frac{i}{2}\sin \theta (\left|A\right.⟩\left.⟨T_0\right|-\left|T_0\right.⟩\left.⟨A\right|)+\\ +{\sin }^2\frac{\theta }{2}\left|A\right.⟩\left.⟨A\right|\end{array}\right\}\end{array}$ (16)

Оператор матрицы плотности после импульса вдоль оси OY при t > $\tau$.

$\begin{array}{l}\widehat{\rho }(t-\tau )=\exp (i{\widehat{\tilde{H}}}_0(t-\tau )){\widehat{\rho }}^{*}(\tau )(\exp (-i{\widehat{\tilde{H}}}_0(t-\tau ))=\\ =n\widehat{I}+\Delta n\left\{\begin{array}{c}({\cos }^2\frac{\theta }{2}\left|T_0\right.⟩\left.⟨T_0\right|-\\ -\frac{i}{2}\sin \theta (e^{-i\omega t}\left|A\right.⟩\left.⟨T_0\right|-e^{-i\omega t}\left|T_0\right.⟩\left.⟨A\right|)+\\ +{\sin }^2\frac{\theta }{2}\left|A\right.⟩\left.⟨A\right|\end{array}\right\}\end{array}$ (17)

Тогда среднее значение намагниченности вдоль оси OY нестационарное и равно

$\begin{array}{l}⟨M_Y^{}(t-\tau )⟩=Tr(\widehat{\rho }(t-\tau )S_Y)=\\ =M_0\frac{\Delta n}{4}\sin (\theta )\cos ({\omega }_{D}t)\end{array}$.  (18)

Остальные компоненты намагниченности равны нулю null и $⟨M_Z^{}(t-\tau )⟩=0$.

Нетривиальный результат появления намагниченности вдоль оси OZ возникает при использовании СВЧ-импульсов с круговой поляризацией или импульсов со сдвигом фазы.

Гамильтониан ионов в поле с такими импульсами имеет вид

$\begin{array}{c}H=H_0+H_{XY}(t)=D\cdot S_{\text{z}}^{\text{2}}+\\ +{\omega }_1(S_X\cos ({\omega }_{G}t)+S_Y\sin ({\omega }_{G}t)).\end{array}$ (19)

Тогда гамильтониан (19) во вращающейся системе координат описывается как сумма двух импульсов, поляризованных вдоль оси OX и OY.

$\begin{array}{l}{\widehat{\tilde{H}}}_{XY}(t)={\omega }_1\cos ({\omega }_{G}t)exp(i{H}_{0}t)(S_X)exp(-i{H}_{0}t)+\\ +{\omega }_1\sin ({\omega }_{G}t)exp(i{H}_{0}t)(S_Y)exp(-i{H}_{0}t)=\\ ={\widehat{\tilde{H}}}_X+{\widehat{\tilde{H}}}_Y.\end{array}$ (20)

Аналогично преобразованиям (9) получим независимый от времени гамильтониан во вращающейся системе координат

${\widehat{\tilde{H}}}_{XY}=2^{-1/2}{\omega }_1\left(\begin{array}{ccc}0& 1& 0\\ 1& 0& 0\\ 0& 0& 0\end{array}\right)$ (21)

Матрица плотности в представлении взаимодействия во время СВЧ-импульса с круговой поляризацией аналогична формуле (7)

${\widehat{\rho }}^{*}(t)=exp(i{H}_{XY}t)(S_X)\widehat{\rho }(0)exp(-i{H}_{0}t).$ (22)

Переход в лабораторную систему координат в момент окончания СВЧ-импульса может быть найден из соотношения

$\widehat{\rho }(\tau )=exp(-i\frac{{\omega }_D}{2}\tau ){\widehat{\rho }}^{*}(\tau )exp(i\frac{{\omega }_D}{2}\tau ).$ (23)

После окончания импульсного воздействия система будет развиваться под действием гамильтониана РНП. Матрица плотности после окончания импульса при t > $\tau$.

$\widehat{\rho }(t-\tau )=exp(-i{H}_0(t-\tau ))\widehat{\rho }(\tau )exp(i{H}_0(t-\tau )).$ (24)

Вид формулы через компоненты матрицы плотности (24):

$\begin{array}{l}\widehat{\rho }(t-\tau )=\exp (i{\widehat{\tilde{H}}}_0(t-\tau ))\widehat{\rho }(\tau )(\exp (-i{\widehat{\tilde{H}}}_0(t-\tau ))=\\ =n\widehat{I}+\Delta n\left\{\begin{array}{c}({\cos }^2\left(2^{-1/2}\theta \right)\left|T_0\right.⟩\left.⟨T_0\right|+\\ +\frac{i}{2}\sin \sqrt{2\theta }(e^{-i\omega t}\left|T_{+}\right.⟩\left.⟨T_0\right|-e^{-i\omega t}\left|T_0\right.⟩\left.⟨T_{+}\right|)+\\ +{\sin }^2\left(2^{-1/2}\theta \right)\left|T_{+}\right.⟩\left.⟨T_{+}\right|\end{array}\right\}\end{array}$ . (25)

Видно, что населенность для компонент $\left|T_{+}\right.⟩\left.⟨T_{+}\right|$ ненулевая $n_{+}={\sin }^2\left(2^{-1/2}\theta \right)$ и не зависит от времени, а населенность компоненты $\left|T_{-}\right.⟩\left.⟨T_{-}\right|$ равна нулю n_ = 0. Суммарная намагниченность вдоль оси OZ равна

$⟨M_Z⟩=\Delta n{\sin }^2(2^{-1/2}{\omega }_1\tau )$. (26)

Из формулы (26) следует, что намагниченность $⟨M_Z⟩$ максимальна при длительности импульса $\tau =\sqrt{2}\pi /{\omega }_1$ и равна разности населенностей уровней

$⟨M_Z⟩=\Delta n$. (27)

Для компонент намагниченности вдоль осей OX и OY

$⟨M_X(t-\tau )⟩=-\Delta n\sin (2^{1/2}{\omega }_1\tau )\sin {\omega }_{D}t$. (28)

И для намагниченности вдоль оси OY

$⟨M_Y^{}(t-\tau )⟩=\Delta n\cos (2^{1/2}{\omega }_1\tau )\sin {\omega }_{D}t$. (29)

Таким образом, намагниченности $⟨M_X(t-\tau )⟩$ и $⟨M_Y^{}(t-\tau )⟩$ осцилируют с частотой ${\omega }_D$ и сдвинуты по фазе на угол π.

Такой подход в работе с СВЧ импульсами позволяет управлять населенностями уровней и инициализировать состояния. Радиочастотные или СВЧ-импульсы позволяют манипулировать населенностями этих состояний и когерентными соотношениями между ними и, следовательно, магнитными свойствами ионов. Для спиновых подуровней парамагнитных ионов переход выстраивания в поляризацию, управляемый радиочастотными импульсами, должен сопровождаться появлением стационарной макроскопической намагниченности даже в нулевом магнитном поле и при конечных температурах. Такие СВЧ-импульсы позволяют реализовать некоторые квантовые логические операции.

Заключение

Таким образом, изучена возможность создания электронной намагниченности парамагнитных ионов СВЧ-импульсами при конечных температурах. Показано, что СВЧ-импульсы, поляризованные вдоль осей OX и OY, могут создавать поперечные нестационарные намагниченности парамагнитных ионов со спином S = 1 в нулевом магнитном поле. Также было показано, что СВЧ-импульсы с круговой поляризацией способны создавать стационарную намагниченность $⟨M_Z⟩=\Delta n$, индуцируя переход «выстраивание—поляризация».

Использование парамагнитных ионов и СВЧ-импульсов предлагает экономически более доступный и простой метод реализации элементарных операции квантовых вычислении и создания элементов квантовой памяти. Это может стать важным шагом в разработке реального квантового компьютера.

Таким образом, результаты данной работы указывают на перспективу применения СВЧ-импульсов для создания электронной намагниченности парамагнитных ионов при конечных температурах, что может иметь важное значение для применения этих ионов в квантовых компьютерах.