РФЭС-исследование каталитической системы состава [Ir(COD)Cl]2–L–SiO2

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методом рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (РФЭС) с привлечением спектроскопии ядерного магнитного резонанса (ЯМР) исследованы особенности закрепления комплекса [Ir2(COD)2Cl2] на поверхности модифицированного силикагеля L–SiO2 (где L – NC5H5–CH2–CH2–, N(CH3)2–CH2–CH2–CH2–, NH2–C3H6–) в зависимости от природы линкера, а также условий приготовления систем. Каталитическую активность тестировали в реакциях газофазного селективного гидрирования пропилена параводородом (п-H2). По данным РФЭС во всех случаях удается приготовить одноцентровый закрепленный иридиевый катализатор. Анализ спектров РФЭС указывает на возможность закрепления комплекса через один из атомов Ir с сохранением димера. Было показано, что при разной длительности взаимодействия раствора комплекса иридия с модифицированным NH2–C3H6– силикагелем закрепляется примерно одинаковое количество комплекса, но характер координации меняется. Для образца, полученного при длительном взаимодействии раствора комплекса с модифицированным носителем (24 ч), наблюдалось высокое усиление сигнала ЯМР при 60°С, в то время в случае образца, приготовленного при непродолжительном взаимодействии (1 ч), сигнал усиливался при повышении температуры до 80°С.

Об авторах

А. В. Нартова

ФГБУН ФИЦ Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН

Email: nartova@catalysis.ru
просп. Акад. Лаврентьева, 5, Новосибирск, 630090 Россия

К. Г. Донских

ФГБУН ФИЦ Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН

Email: nartova@catalysis.ru
просп. Акад. Лаврентьева, 5, Новосибирск, 630090 Россия

Р. И. Квон

ФГБУН ФИЦ Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН

Email: nartova@catalysis.ru
просп. Акад. Лаврентьева, 5, Новосибирск, 630090 Россия

Л. М. Ковтунова

ФГБУН ФИЦ Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН; ФГБУН Институт “Международный томографический центр” СО РАН

Email: nartova@catalysis.ru
просп. Акад. Лаврентьева, 5, Новосибирск, 630090 Россия; ул. Институтская, 3А, Новосибирск, 630090 Россия

А. М. Дмитрачков

ФГБУН ФИЦ Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН

Email: nartova@catalysis.ru
просп. Акад. Лаврентьева, 5, Новосибирск, 630090 Россия

И. В. Сковпин

ФГБУН Институт “Международный томографический центр” СО РАН

Email: nartova@catalysis.ru
ул. Институтская, 3А, Новосибирск, 630090 Россия

И. В. Коптюг

ФГБУН Институт “Международный томографический центр” СО РАН

Email: nartova@catalysis.ru
ул. Институтская, 3А, Новосибирск, 630090 Россия

В. И. Бухтияров

ФГБУН ФИЦ Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: nartova@catalysis.ru
просп. Акад. Лаврентьева, 5, Новосибирск, 630090 Россия

Список литературы

  1. The Handbook of Homogeneous Hydrogenation. J.G. de Vries, C.J. Elsevier, Eds, Wiley-VCH: Weinheim, 2007.
  2. Skovpin I.V., Kovtunova L.M., Nartova A.V., Kvon R.I., Bukhtiyarov V.I., Koptyug I.V. // Catal. Sci. Technol. 2022. V. 12. P. 3247. https://doi.org/10.1039/D1CY02258J
  3. Encyclopedia of Reagents for Organic Synthesis. Wetcott S.A., Parthasaraty S., Gilder P.G., Colacot T.J. Eds., John Wiley & Sons: Hoboken, NJ, 2018.
  4. Hesp K.D., Stradiotto M. // Org. Lett. 2009. V. 11. P. 1449. https://doi.org/10.1021/ol900174f
  5. Motokura K., Ding S., Usui K., Kong Y. // ACS Catal. 2021. V. 11. P. 11985. https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03426
  6. Skovpin I.V., Sviyazov S.V., Burueva D.B., Kovtunova L.M., Nartova A.V., Kvon R.I., Bukhtiyarov V.I., Koptyug I.V. // Dokl. Phys. Chem. 2023. V. 512. P. 149. https://doi.org/10.1134/S0012501623600237
  7. Lazaro G., Iglesias M., Femandez-Alvarez F.J., Sanz Miguel P.J., Perez-Torrente J.J., Oro L.A. // ChemCatChem. 2013. V. 5. P. 1133. https://doi.org/10.1002/cctc.201200309
  8. Zhang S., Wang H., Li M., Han J., Liu X., Gong J. // Chem. Sci. 2017. V. 8. P. 4489. https://doi.org/10.1039/c7sc00713b
  9. Esfandiari M., Havaei G., Zahiri S., Mohammadnezhad G. // Coord. Chem. Rev. 2022. V. 472. 214778. https://doi.org/10.1016/j.ccr.2022.214778
  10. Nartova A.V., Kvon R.I, Kovtunova L.M, Skovpin I.V., Koptyug I.V., Bukhtiyarov V.I. // Int. J. Mol. Sci. 2023. V. 24. P. 15643. https://doi.org/10.3390/ijms242115643
  11. Skovpin I.V., Burueva D.B., Kovtunova L.M., Nartova A.V, Kvon R.I., Bukhtiyarov V.I., Koptyug I.V. // Appl. Magn. Reson. 2024. V. 55. P. 1275. https://doi.org/10.1007/s00723-024-01660-0
  12. Buljubasich L., Franzoni M.B., Münnemann K. // Top. Curr. Chem. 2013. V. 338. P. 33. https://doi.org/10.1007/128_2013_420
  13. Gutmann T, Ratajczyk T., Xu Y., Breitzke H., Grunberg A., Dillenberger S., Bommerich U., Trantzschel T., Bernarding J., Buntkowsky G. // Solid State NMR. 2010. V. 38. P. 90. https://doi.org/10.1016/j.ssnmr.2011.03.001
  14. Duckett S.B., Mewis R.E. // Acc. Chem. Res. 2012. V. 45. P. 1247. https://doi.org/10.1016/S0079-6565(98)00027-2
  15. Bowers C.R., Weitekamp D.P. // J. Am. Chem. Soc. 1987. V. 109. P. 5541. https://doi.org/10.1021/ja00252a049
  16. Bouchard L.-S., Kovtunov K., Burt S., Anwar M., Koptyug I., Sagdeev R., Pines A. // Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 2007.V. 46. P. 4064. https://doi.org/10.1002/anie.200700830
  17. Mondloch J.E, Wang Q., Frenkel A.I., Finke R.G. // J. Am. Chem. Soc. 2010. V. 132. P. 9701. https://doi.org/10.1021/ja1030062
  18. Moulder J.F., Stckle W.F., Sobol P.E., Bomben K.D. Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. J. Chastain Eds. Eden Prairie. MN: Perkin-Elmer, 1992.
  19. Surface Analysis by Auger and X-ray Photoelectron Spectroscopy. D. Briggs, J.T. Grant, Eds. IM Publications and SurfaceSpectra Limited, Cromwell Press, Trowbridge, UK, 2003.
  20. Fernando N.K., Cairns A.B., Murray C.A., Thompson A.L., Dickerson J.L., Garman E.F., Ahmed N., Ratcliff L.E., Regoutz A. // J. Phys. Chem. 2021. V. 125. P. 7473. https://doi.org/10.1021/acs.jpca.1c05759
  21. Using XPS PEAK Version 4.1. http://sun.phy.cuhk.edu.hk/ ~surface/XPSPEAK/XPSPEAKusersguide.doc [Electronic resource]
  22. Lea A.S., Swanson K.R., Haack J.N., Castle J.E., Tougaard S., Baer D.R. // Surf. Interf. Anal. 2010. V. 42. P. 1061. https://doi.org/10.1002/sia.3304
  23. Nartova A.V., Kvon R.I., Kovtunova L.M., Dmitrachkov A.M., Skovpin I.V., Bukhtiyarov V.I. // Kinet. Catal. 2024. V. 65. № 2. P. 202. https://doi.org/10.1134/s0023158423601213
  24. Groom C.R., Bruno I.J., Lightfoot M.P., Ward S.C. // Acta Cryst. 2016. V. 72. P. 171. https://doi.org/10.1107/S2052520616003954

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать


Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».