Operando дифракционное исследование Mn–Ce катализаторов окисления СО

Методом соосаждения приготовлена серия MnO_x–CeO₂ катализаторов с мольным соотношением Mn : Ce = 3 : 7 при варьировании температуры прокаливания от 300 до 800°С. Катализаторы были охарактеризованы методами порошковой рентгеновской дифракции, низкотемпературной адсорбции азота, рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии, а также была протестирована каталитическая активность в реакции окисления СО всех образцов. Показано, что во всех катализаторах образуется твердый раствор (Mn,Ce)O₂ со структурой флюорита. На основании проведенных исследований был выбран катализатор, полученный при температуре прокаливания 600°С, для дальнейших исследований эффекта влияния топохимического восстановления на каталитическую активность в реакции окисления СО методом рентгеновской дифракции в режиме operando. Эксперимент проходил последовательно в пошаговом режиме: ступенчатый нагрев/охлаждение в реакционной смеси 1% СО + 2% О₂ в режиме 150–175–200–175–150°С (этапы 1, 3 и 5); восстановление образца в смеси 10% СО + He при 400°С (этап 2); восстановление образца в смеси 10% Н₂ + He при 400°С (этап 4). Было показано, что восстановительная обработка приводит к расслоению исходного твердого раствора (Mn,Ce)O₂ и появлению дисперсных оксидов марганца на поверхности, обогащение поверхности оксидом марганца приводит к увеличению активности в реакции окисления СО.