Манганитные гетероструктуры: SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ и Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃ для возбуждения и регистрации спинового тока

Полный текст

ВВЕДЕНИЕ

Прецессия намагниченности ферромагнетика (F), вызванная воздействием СВЧ магнитного поля в условиях ферромагнитного резонанса, приводит к чисто спиновому току (без переноса заряда), протекающего через границу ферромагнетик/нормальный (немагнитный) металл. Величина спинового тока определяется амплитудой прецессии намагниченности и спиновым сопротивлением границы, имеющим реальную и мнимую части. Спиновый ток регистрируют при измерении зарядового тока, вызванного обратным спин эффектом Холла (ISHE) в металле (N) с сильным спин-орбитальным взаимодействием [1–5]. Присутствие как прямого спин эффекта Холла (SHE), так и обратного вызывает возникновение спин магнитосопротивления Холла (SMR) в гетероструктуре типа F/N [6–8]. Измерение угловых зависимостей спин-холловского магнитосопротивления является удобным инструментом для определения угла Холла (θ_SH), характеризующего эффективность конвертации спинового тока в зарядовый [9].

В настоящей работе представлены результаты изучения методами просвечивающей электронной микроскопии и рентгеноструктурного анализа гетероструктур SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ и Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃, а также данные, полученные из измерений ферромагнитного резонанса в частотном диапазоне 1–20 ГГц и спинового магнитосопротивления.

МЕТОДИКА

Тонкие эпитаксиальные слои иридата стронция SrIrO₃ (SIO) и манганита La_0.7Sr_0.3MnO₃ (LSMO) с толщинами 10–50 нм выращивали на монокристаллических подложках (110)NdGaO₃ (NGO) с помощью радиочастотного магнетронного распыления при температурах подложки 770–800°C в смеси газов аргона и кислорода при полном давлении газов 0.3–0.5 мБар [10, 11]. Гетероструктура SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ была изготовлена последовательным напылением пленок La_0.7Sr_0.3MnO₃ и SrIrO₃ в одной установке (in situ) при изменении температуры роста. При изготовлении гетероструктуры Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃ после роста пленки La_0.7Sr_0.3MnO₃ образец переносили в другую установку, где проводили напыление пленки Pt с помощью магнетронного распыления на постоянном токе при комнатной температуре (ex situ).

Кристаллическую структуру образца SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃ исследовали с помощью рентгеновской дифракции и просвечивающей электронной микроскопии. Рентгенодифракционные исследования показали, что кристаллические решетки пленок SrIrO₃ и La_0.7Sr_0.3MnO₃ являются эпитаксиальными и могут быть представлены как псевдо-кубические с постоянными решетки a_SIO = 0.396 нм и a_LSMO = 0.389 нм соответственно (рис. 1). Плоскость подложки (110)NdGaO₃ также может быть рассмотрена как псевдокубическая решетка с периодом a_NGO = 0.386 нм [10]. Отметим, что во всех рассмотренных случаях происходил эпитаксиальный рост пленок La_0.7Sr_0.3MnO₃ и SrIrO₃, в то время как пленка Pt имеет поликристаллическую форму с постоянной решетки 0.392 нм [12].

 

Рис. 1. Рентгеновская дифрактограмма от гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃. Показаны индексы отражений от SrIrO₃ (SIO), La_0.7Sr_0.3MnO₃ (LSMO) и подложки NdGaO₃ (NGO)

 

Два типа манганитных гетероструктур: SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃ и Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃ – исследовали на предмет возникновения спинового тока. Для проведения исследований на просвечивающем электронном микроскопе подложку подвергали травлению. Для защиты от повреждений, вызванных травлением, на поверхность образца дополнительно напыляли толстый слой Pt сначала магнетронным распылением на постоянном токе (до толщины Pt 100 нм), потом дополнительно с помощью активного химического распыления толщину Pt_T доводили до 1 мкм.

Пластинки поперечного среза образца для просвечивающей электронной микроскопии были изготовлены с использованием фокусированного ионного пучка в растровом электронно-ионном микроскопе CrossBeam Neon 40 EsB (Carl Zeiss) или DualBeam Helios NanoLab 660 (FEI), имеющих совмещенные автоэмиссионную электронную и галлиевую ионную пушки. Перенос образцов на сетку держателя просвечивающего электронного микроскопа осуществляли с помощью высокоточного микроманипулятора. Для получения поперечного среза и его утонения (полировки) использовали ионы Ga⁺ с энергией 30 кэВ с постепенным уменьшением тока травления от 10 нА до 5 пА, пока толщина образца в подготавливаемой области не достигала 50–80 нм. Для удаления аморфного слоя на финальной стадии полировки, энергию ионов понижали до 1–5 кэВ, а обработку утóньшенной области на пластине проводили слабо расфокусированным ионным пучком под небольшими углами (5–7 град) к плоскости образца сторон. При этом достигались минимальные повреждения от имплантации ионов. Исследования подготовленных поперечных срезов проводили на просвечивающем электроном микроскопе Tecnai G2 (FEI) с разрешением 0.19 нм и снабженного системами микроанализа.

На рис. 2 представлены изображения поперечного среза гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃, полученные с помощью просвечивающей электронной микроскопии. На рис. 2a четко видны границы SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ и La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃. На изображении в высоком разрешении (рис. 2б) можно наблюдать эпитаксиальное соответствие между слоями и подложкой. Фурье-изображения от областей рис. 2б, соответствующих подложке и слоям гетероструктуры SrIrO₃ и La_0.7Sr_0.3MnO₃, подтверждают эпитаксиальный рост. Послойный элементный состав гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃ показан на рис. 2в. В пределах точности измерений (1 нм) по полувысоте от максимального отклика от элементов в гетероструктуре подтверждается отсутствие перемешивания элементов Ir и Mn на границе SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃, а также Mn и Nd на границе La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃.

 

Рис. 2. а – Поперечное сечение гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ на подложке NdGaO₃, полученное на просвечивающем электронном микроскопе. PtT – технологическая пленка платины нанесенная на гетероструктуру активным химическим распылением. б – Сечение в увеличенном масштабе. в – Послойный элементный состав гетероструктуры

 

На рис. 3а для сравнения представлено изображение поперечного среза гетероструктуры Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃, выращенной на подложке NdGaO₃. Определяющая спиновый ток граница Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃ является менее резкой, чем у SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃, так как напыление пленки Pt проведено ex situ в другой установке. По результатам анализа (рис. 3б) не видны отличия в элементном составе Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃/NdGaO₃ от ожидаемых, что не позволяет определить состав дефектов.

 

Рис. 3. а – Поперечное сечение Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃ гетероструктуры на подложке NdGaO₃, полученное на просвечивающем электронном микроскопе. PtT – технологическая пленка платины, б – послойный элементный состав гетероструктуры

 

РЕЗУЛЬТАТЫ

В гетероструктуре SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ парамагнитная пленка SrIrO₃ с сильным спин-орбитальным взаимодействием выполняла роль нормального металла, а ферромагнетик La_0.7Sr_0.3MnO₃ является магнитным полуметаллом. Иридаты стронция различного химического состава представляют собой фазы Раддлесдена–Поппера (Ruddlesden–Popper): Sr₂IrO₄ – диэлектрик, антиферромагнетик; Sr₃Ir₂O₇ – прыжковый проводник, антиферромагнетик; SrIrO₃ – парамагнитный “плохой” металл. Иридаты обладают сильным спин-орбитальным взаимодействием (до 0.5 эВ). Удельное сопротивление тонких эпитаксиальных пленок SrIrO₃ при комнатной температуре составляет 3–5 10^–4 Ом∙см.

В эксперименте с возбуждением спинового тока СВЧ накачкой в гетероструктуре типа N/F определяющими параметрами является спиновая длина диффузии λ_sd, характеризующая затухание спинового тока в металле типа N, спиновый угол Холла θ_SH – фактически отношение спинового и зарядового токов на границе гетероструктуры типа N/F и спиновая проводимость границы (spin mixing conductance) g^↑↓, которая определяется матрицей рассеяния электронов на границе N/F и характеризует прозрачность границы для переноса углового момента [4].

Спиновый ток

При СВЧ-воздействии в режиме ферромагнитного резонанса через границу с нормальным металлом протекает спиновый ток j_S, который определяется реальной Re g^↑↓ и мнимой Im g^↑↓ частями g^↑↓ и амплитудой прецессии магнитного момента, вызванной СВЧ магнитным полем [4, 13, 14]. Протекание спинового тока через границу вызывает дополнительное затухание спиновой прецессии. В эксперименте это проявляется в увеличении ширины линии спектра ферромагнитного резонанса ΔH, которое обычно определяется гильбертовым коэффициентом спинового затухания α: ΔH(f) = 4παfγ + ΔH₀, где f – частота СВЧ воздействия, γ – гиромагнитное отношение; ΔH₀ – неоднородное уширение, вызванное неоднородностями и примесями [4, 13–15]. При таком рассмотрении пренебрегают вкладом в спиновое затухание, вызванное другими причинами (например, [16]). Реальную часть спиновой проводимости обычно определяют из увеличения спинового затухания, вызванного протеканием спинового тока [13–16]. При намагниченности пленки La_0.7Sr_0.3MnO₃ M = 370 кА/м, толщине пленки La_0.7Sr_0.3MnO₃ d_LSMO = 30 нм, магнетоне Бора μ_B = 9.27 × 10^–24 Дж/Т и факторе Ланде g = 2 для гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ получаем Re g^↑↓ =(3.5 ± 0.5) × 10¹⁸ м^–2. Отметим, что полученное значение по порядку величины совпадает с Re g^↑↓ =1.3 × 10¹⁸ м^–2, показанной в работе [17]. В [18] получено, что при изменении толщины пленки SrIrO₃ в SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ гетероструктуре от 1.5 дo 12 нм Reg^↑↓ изменяется от 0.5 × 10¹⁹ до 3.6 × 10¹⁹ м^–2. В обеих работах предполагали, что величина Im g^↑↓ существенно меньше Re g^↑↓.

Величины намагниченности M, одноосной магнитной анизотропии H_u, а также изменение γ определяются киттелевским соотношением для H₀(f):

$f=\gamma {(4\pi M+H_u+H_0)}^{1/2}{(H_0+H_u)}^{1/2}$. (1)

Экспериментальная ошибка определения девиации гиромагнитного отношения δγ/γ₀ ≈ 0.001 позволяет в нашем случае получить оценку Im g^↑↓ ≈ 10¹⁹ м^–2. Как показано в ряде работ [10, 19, 20], действительно, наблюдается Im g^↑↓ сравнимое с величиной Re g^↑↓. Более того, измерение холловского магнитосопротивления для Pt/EuS [21] и W/EuO [22] показали превышение значения Im g^↑↓ над Re g^↑↓ в 3 и в 10 раз соответственно. Отметим, что появление намагниченности, перпендикулярной плоскости подложки, в частности, в сверхрешетках из гетероструктур SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ может играть важную роль [23].

Спиновое магнитосопротивление гетероструктур

Соотношение между зарядовым током j_Q, который измеряется в эксперименте, и спиновым током j_S определяется спиновым углом Холла θ_SH [2, 14] j_Q = 2eθ_SH[n × j_S]/ћ, где n – единичный вектор направления спинового момента. Для определения значения θ_SH образцу SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ придавали особую планарную форму (рис. 4). Измеряли напряжение V_L, пропорциональное продольному магнитосопротивлению, и V_T – пропорциональное поперечному магнитосопротивлению (фактически, холловскому сопротивлению). Вдоль направления X (рис. 4) задавали ток I = 0.5 мА на частоте f = 1.1 кГц. Для измерения напряжения использовали чувствительный синхронный усилитель. Подложку с образцом вращали вокруг нормали к плоскости образца для изменения угла φ между магнитным полем H и током I, лежащими в плоскости подложки. Магнитосопротивление R_L(T) определяли делением напряжения V_L(T) на ток I. Измеряли магнитно-полевые зависимости нормированного изменения магнитосопротивления ΔR/R₀ = (R – R₀)/R₀ гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ (R₀ – магнитосопротивление при H = 0) при изменении угла φ между магнитным полем H и током I. Полученные значения сравнивали с данными для пленок La_0.7Sr_0.3MnO₃ и гетероструктур Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃.

 

Рис. 4. Схематическое изображение образца с гетероструктурой SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃, выращенной на подложке (110)NdGaO₃ с контактными площадками из Pt. Выводы для снятия напряжения обозначены как V₁ и V₂ – для измерения и продольного R_x и R_y поперечного спинового магнитосопротивления

 

На рис. 5а представлена угловая зависимость продольного магнитосопротивления ΔR/R₀(φ) гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃, которая представляет собой параллельное соединение анизотропного магнитосопротивления (АМР) ферромагнитной La_0.7Sr_0.3MnO₃ пленки, определяемое соотношением (ΔR/R)_L = r_AMRcos2φ спинового магнитосопротивления гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ по [6, выражения (47) и (50)] при условии, что толщина SrIrO₃ пленки d_SIO много больше длины спиновой диффузии λ_SIO. Используя полученные в [10] значения удельного сопротивления пленки SrIrO₃ ρ_SIO = 3 × 10^–4 Ом∙см и λ_SIO = 1.4 нм [17] при d_SIO = 10 нм и d_LSMO = 30 нм для SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ гетероструктуры и d_Pt = 10 нм и d_LSMO = 30 нм для Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃, из амплитудного значения (ΔR/R₀)_L(φ) определяем θ_SH (табл. 1).

 

Рис. 5. Угловые зависимости нормированных значений магнитосопротивления гетероструктуры a) SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ и б) Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃, снятые в поля H = 100 Э при T = 300 K. Эксперимент – квадратные символы, аппроксимация – сплошная линия. Показаны продольное R_x и поперечное R_y магнитосопротивление

 

Таблица 1. Величины магнитосопротивлений и углов Холла гетероструктур, измеренных при продольном и поперечном измерении напряжения

Образец	(ΔR/R0)L	(ΔR/R0)T	(θSH)L	(θSH)T
SrIrO3/La0.7Sr0.3MnO3	4.7∙10-5	0.5∙10-2	0.040	0.350
Pt/La0.7Sr0.3MnO3	3.1∙10-5	4.0∙10-5	0.016	0.018

 

Как показали предварительные измерения продольного сопротивления отдельной пленки La_0.7Sr_0.3MnO₃ в такой же геометрии, при измерении спинового магнитосопротивления гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ происходит заметное шунтирование продольного магнетосопротивления от анизотропного магнитосопротивления пленки La_0.7Sr_0.3MnO₃, а также омического сопротивления границы SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ [10]. Из табл. 1 видно, что θ_SH, определенная из измерений продольного магнитосопротивления SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃, оказывается на порядок меньше, чем для поперечного случая, но по порядку величины примерно в четыре раза превосходит спиновый угол Холла для гетероструктуры Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃.

На рис. 5б представлена угловая зависимость поперечного магнитосопротивления ΔR/R₀(φ) гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃. Наблюдаемая в эксперименте зависимость представляет собой последовательное включение планарного холловского сопротивления из-за планарного эффекта Холла (PHE) ферромагнитной пленки La_0.7Sr_0.3MnO₃ и поперечного спинового магнитосопротивления гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ [6, выражения (48) и (50)].

Полученные значения (ΔR/R)_T оказываются почти на порядок больше, чем в случае продольного магнитосопротивления. В результате получаем θ_SH = 0.35 ± 0.05 для гетероструктуры SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃. Таким образом, из измерений поперечного магнитосопротивления получили величину θ_SH примерно в 20 раз большую, чем из продольного магнитосопротивления, что, возможно, вызвано шунтированием продольного анизотропного магнитосопротивления пленки La_0.7Sr_0.3MnO₃. Заметим, θ_SH ≅ 0.3 было получено в гетероструктурах SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ другими методами [24, 25]. Отметим, что для гетероструктуры Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃ величины ΔR/R₀ для продольного и поперечного магнитосопротивления практически совпадают. Полученная из спинового магнитосопротивления величина θ_SH гетероструктуры Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃ (табл. 1), существенно меньше, чем для SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃, что, скорее всего, вызвано качеством границы раздела Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃. Влияние кристаллической структуры металла типа N не учтено в теории [6].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Исследование поперечного среза гетероструктур SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ и Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃ с помощью просвечивающего электронного микроскопа показало, что при эпитаксиальном росте пленок in situ на границе SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ отсутствуют дефекты и нарушения, в то же время в гетероструктурах Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃ возникают дефекты из-за напыления пленки Pt ex situ. Увеличение коэффициента Гильберта спинового затухания в гетероструктуре SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ по сравнению с пленками La_0.7Sr_0.3MnO₃ дает величину действительной части спиновой проводимости границы, а изменение частотной зависимости резонансного поля ферромагнитного резонанса – мнимую, которую необходимо учитывать при расчете параметров спинового тока. Полученный из измерений магнитосопротивления гетероструктур SrIrO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ спиновый угол Холла (θ_SH – отношение спинового и зарядового токов) оказался существенно выше (почти на порядок), чем для гетероструктуры Pt/La_0.7Sr_0.3MnO₃.

БЛАГОДАРНОСТИ

Исследование выполнено при финансовой поддержке Российского научного фонда (грант № 23-49-10006).

Авторы выражают благодарность Ю.В. Кислинскому, А.А. Климову, А.М. Петржику и В.А. Шмакову за помощь в проведении эксперимента и полезные обсуждения.

Конфликт интересов. Авторы заявляют, что у них нет конфликта интересов.

Об авторах

Г. А. Овсянников

Институт радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: gena@hitech.cplire.ru
Россия, Москва

К. И. Константинян

Институт радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН

Email: karen@hitech.cplire.ru
Россия, Москва

Г. Д. Ульев

Институт радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН; Национальный исследовательский университет “Высшая школа экономики”, Физический факультет

Email: gena@hitech.cplire.ru
Россия, Москва; Москва

А. В. Шадрин

Институт радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН; Московский физико-технический институт (национальный исследовательский университет)

Email: gena@hitech.cplire.ru
Россия, Москва; Долгопрудный

П. В. Лега

Институт радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН; Российский университет дружбы народов

Email: gena@hitech.cplire.ru
Россия, Москва; Москва

А. П. Орлов

Институт радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН

Email: gena@hitech.cplire.ru
Россия, Москва

Список литературы

Дополнительные файлы