ОСОБЕННОСТИ ХИМИЧЕСКОГО ОСАЖДЕНИЯ УРАНА ФОСФАТАМИ КАЛЬЦИЯ

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Очистка грунтовых вод от соединений урана вокруг шламохранилищ предприятий ядерного топливного цикла (ЯТЦ) путём осаждения минералов группы апатита и/или непосредственно фосфатов урана (IV, VI) является перспективным подходом. В лабораторных экспериментах нами продемонстрирована эффективность стабилизации урана в твёрдой фазе Ca-фосфатов при нейтрализации природно-техногенных стоков двух предприятий ЯТЦ растворами Na2HPO4 с удалением более 98% урана. Анализ осадка методами рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (XPS), рентгеновской дифракции (XRD), сканирующей электронной микроскопии (SEM-EDS) подтверждает образование гидроксиапатита и минерала брушита CaH(PO4)(H2O)2. При идентификации степени окисления урана методом РФЭС наблюдалось наличие в них урана в степени окисления U4+, U3+ и U6+, причём U3+ составлял до 30–35 ат. %. Наше исследование является первым, демонстрирующим возможность иммобилизации урана в трёх степенях окисления из нейтральных техногенных и модельного растворов, которая была реализована при нормальной температуре, без окислительно-восстановительных манипуляций и присутствия биоты. Подобные результаты ранее были получены лишь, наоборот, при окислении UO2 до UO2+x. При этом, в серии термодинамических расчётов показано, что осаждение U(VI) в атмосферных условиях (открытая система) может приводить к образованию поверхностных минералов с отчётливой гиперстехиометрией, включая U4O9 и U3O8.

Об авторах

О. Л Гаськова

Институт геологии и минералогии им. В.С. Соболева Сибирского отделения Российской академии наук

Email: gaskova@igm.nsc.ru
Новосибирск, Россия

А. Е Богуславский

Институт геологии и минералогии им. В.С. Соболева Сибирского отделения Российской академии наук

Новосибирск, Россия

С. М Софронова

Институт геологии и минералогии им. В.С. Соболева Сибирского отделения Российской академии наук

Новосибирск, Россия

А. А Сараев

ЦКП "СКИФ"

Кольцово, Россия

З. С Винокуров

ЦКП "СКИФ"; Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук

Кольцово, Россия; Новосибирск, Россия

Список литературы

  1. Martinez R.J., Beazley M.J., Sobecky P.A. Phosphate-mediated remediation of metals and radionuclides // Advances in Ecology. 2014. V. 2014. 786929. P. 1–14. http://dx.doi.org/10.1155/2014/786929
  2. Jiménez-Arroyo A., Gabitov R., Migdisov F., J. Lui, Strzelecki A., Zhao X., Guo X., Paul V., Mlsna T., Perez-Huerta A., Caporuscio F., Hongwu Xu, Roback R. Uranium uptake by phosphate minerals at hydrothermal conditions // Chemical Geology. 2023. V. 634. 121581. https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2023.121581
  3. Hilpmann S., Rossberg A., Steudtner R., Drobot B., Hübner R., Bok F., Prieur D., Bauters S., Kvashnina K.O., Stumpf T., Cherkouk A. Presence of uranium (V) during uranium (VI) reduction by Desulfosporosinus hippei DSM 8344T // Science of the Total Environment. 2023. V. 875. 162593. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.162593
  4. Kvashnina K.O., Butorin S.M., Martin P., Glatzel P. Chemical state of complex uranium oxides // Physical Review Letters. 2013. V. 111. 253002. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.111.253002
  5. Ulrich K-U., Ilton E.S., Veeramani H., Sharp J.O., Bernier-Latmani R., Schofield E.J., Bargar J.R., Giammar D.E. Comparative dissolution kinetics of biogenic and chemogenic uraninite under oxidizing conditions in the presence of carbonate // Geochimica et Cosmochimica Acta. 2009. V. 73. № 20. P. 6065–6083. https://doi.org/10.1016/j.gca.2009.07.012
  6. Chen B., Wang J., Kong L., Mai X., Zheng N., Zhong Q., Liang J., Chen D. Adsorption of uranium from uranium mine contaminated water usingphosphate rock apatite (PRA): Isotherm, kinetic and characterization studies // Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects. 2017. V. 520. № 5. P. 612–621. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2017.01.055
  7. Fairley N., Fernandez V., Mireille Richard‐Plouet M., Guillot-Deudon C., Walton J., Smith E., Flahaut D., Greiner M., Biesinger M., Tougaard S., Morgan D., Baltrusaitis J. Systematic and collaborative approach to problem solving using X-ray photoelectron spectroscopy // Applied Surface Science Advances. 2021. V. 5. 100112. https://doi.org/10.1016/j.apsadv.2021.100112
  8. Gates-Reactor S., Blanton T. The powder diffraction file: a quality materials characterization database // Powder Diffraction. 2019. V. 34. № 4. P. 352–360. https://doi.org/10.1017/S0885715619000812
  9. Lutterotti L. Total pattern fitting for the combined size–strain–stress–texture determination in thin film diffraction // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 2010. V. 268. № 3–4. 334–340. https://doi.org/10.1016/j.nimb.2009.09.053
  10. Momma K., Izumi F. VESTA 3 for three-dimensional visualization of crystal, volumetric and morphology data // Journal of Applied Crystallography. 2011. V. 44. P. 1272–1276. https://doi.org/10.1107/S0021889811038970
  11. Шваров Ю.В. HCh: Новые возможности термодинамического моделирования геохимических систем, предоставляемые Windows // Геохимия. 2008. № 8. С. 898–903.
  12. Ragoussi M.-E., Martinez J.S., Costa D. Second update on the chemical thermodynamics of uranium, neptunium, plutonium, americium and technetium. Vol. 14: Chemical thermodynamics. Paris: OECD Nuclear Energy Agency, Data Bank Boulogne-Billancourt, 2021. https://doi.org/10.1787/bf86a907-en
  13. Tamimi F., Sheikh Z., Barralet J. Dicalcium phosphate cements: Brushite and monetite // Acta Biomaterialia. 2012. V. 8. № 2. P. 474–487. https://doi.org/10.1016/j.actbio.2011.08.005
  14. Солоненко А.П., Голованова О.А. Термодинамическое моделирование процессов образования ортофосфатов кальция // Бутлеровские сообщения. 2011. Т. 24. № 2. С. 106–112. http://butlerov.com/bh2011
  15. Солоненко А.П., Голованова О.А., Фильченко М.В., Ишутина В.С., Леонтьева Н.Н., Антоничева Н.В., Буяльская К.С., Савельева Г.Г. Физико-химическое исследование систем состава “гидроксилапатит – брушит”, полученных совместным осаждением // Вестник Омского ун-та. 2012. № 2. С. 135–142.
  16. Фильченко М.В., Голованова О.А., Солоненко А.П. Особенности кристаллизации в системе Ca(NO3)2–(NH4)2HPO4–NH4ОН–Н2О // Вестник ОНЗ РАН. 2011. № 3. NZ6095. https://doi.org/10.2205/2011NZ000225
  17. Wu W., Wang J. Adsorption removal of uranium from aqueous solution by hydroxyapatite: Recent advances and prospects // Annals of Nuclear Energy. 2024. V. 206. 110609. https://doi.org/10.1016/j.anucene.2024.110609
  18. Ardanova L.I., Getman E.I., Loboda S.N., Prisedsky V.V., Tkachenko T.V., Marchenko V.I., Antonovich V.P., Chivireva N.A., Chebishev K.A., Lyashenko A.S. Isomorphous substitutions of rare Earth elements for calcium in synthetic hydroxyapatites // Inorganic Chemistry. 2010. V. 49. № 22. P. 10687–10693. https://doi.org/10.1021/ic1015127
  19. Wu P., Zeng Y.Z., Wang C.M. Prediction of apatite lattice constants from their constituent elemental radii and artificial intelligence methods // Biomaterials. 2004. V. 25. № 6. P. 1123–1130. https://doi.org/10.1016/S0142-9612(03)00617-3
  20. Dale J.R. Cytochrome c maturation and redox homeostasis in uranium-reducing bacterium Shewanella putrefaciens / PhD Thesis. Georgia Institute of Technology, School of Biology, 2007. 152 p. https://www.researchgate.net/publication/27535241

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных

 

Используя сайт https://journals.rcsi.science, я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных») даю согласие на обработку персональных данных на этом сайте (текст Согласия) и на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика» (текст Согласия).