“Одноатомный” Pd1Ag6/Al2O3 катализатор гидрирования ацетилена с “корочковым” распределением активного компонента

Обложка

Цитировать

Полный текст

Аннотация

В работе получен “одноатомный сплавной” Pd1Ag6/Al2O3 катализатор селективного гидрирования примесей ацетилена в этилене с “корочковым” распределением активной фазы по гранулам катализатора. Формирование “корочковой” структуры подтверждено методом электронно-зондового микроанализа. Установлено, что металлы преимущественно локализованы на глубине 130–160 мкм от поверхности гранул. Методами просвечивающей электронной микроскопии и рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии установлено формирование твердого раствора замещения PdAg с переносом электронной плотности от Ag к Pd. Формирование “одноатомных” палладиевых центров подтверждено методом ИК-спектроскопии адсорбированного СО. В реакции селективного гидрирования ацетилена “одноатомный сплавной” катализатор Pd1Ag6/Al2O3 показал высокую селективность, которая радикально превышает селективность монометаллического палладиевого катализатора.

Об авторах

И. С. Машковский

Федеральное государственное бюджетное
учреждение науки Институт органической химии
им. Н.Д. Зелинского Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: im@ioc.ac.ru
Россия, 119991, Москва

Д. П. Мельников

Федеральное государственное бюджетное
учреждение науки Институт органической химии
им. Н.Д. Зелинского Российской академии наук; Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования “Российский государственный университет нефти
и газа (национальный исследовательский университет) имени И.М. Губкина”

Email: st@ioc.ac.ru
Россия, 119991, Москва; Россия, 119991, Москва

П. В. Марков

Федеральное государственное бюджетное
учреждение науки Институт органической химии
им. Н.Д. Зелинского Российской академии наук

Email: st@ioc.ac.ru
Россия, 119991, Москва

Г. Н. Баева

Федеральное государственное бюджетное
учреждение науки Институт органической химии
им. Н.Д. Зелинского Российской академии наук

Email: st@ioc.ac.ru
Россия, 119991, Москва

Н. С. Смирнова

Федеральное государственное бюджетное
учреждение науки Институт органической химии
им. Н.Д. Зелинского Российской академии наук

Email: st@ioc.ac.ru
Россия, 119991, Москва

Г. О. Брагина

Федеральное государственное бюджетное
учреждение науки Институт органической химии
им. Н.Д. Зелинского Российской академии наук

Email: st@ioc.ac.ru
Россия, 119991, Москва

А. Ю. Стахеев

Федеральное государственное бюджетное
учреждение науки Институт органической химии
им. Н.Д. Зелинского Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: st@ioc.ac.ru
Россия, 119991, Москва

Список литературы

  1. Gao Y., Neal L., Ding D., Wu W., Baroi C., Gaffney A.M., Li F. // ACS Catal. 2019. V. 9. P. 8592–8621. https://doi.org/10.1021/acscatal.9b02922
  2. Shen F., Wang X., Huang L., Ye Z., Qian F. // Ind. Eng. Chem. Res. 2019. V. 58. P. 1686–1700. https://doi.org/10.1021/acs.iecr.8b05247
  3. Sundaram K.M., Shreehan M.M., Olszewski E.F. Ethylene. In: Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology. V. 9. John Wiley & Sons, 2000. P. 431. https://doi.org/10.1002/0471238961.0520082519211404.a01.pub3
  4. Zimmermann H., Walzl R. Ethylene. In: Ullmann’s Encyclopedia of Industrial Chemistry. V. 13. Wiley-VCH Verlag GmbH&Co. KGaA, 2000. P. 465. https://doi.org/10.1002/14356007.a10_045.pub3
  5. Akah A., Williams J., Ghrami M. // Catal. Surv. Asia. 2019. V. 23. P. 265–276. https://doi.org/10.1007/s10563-019-09280-6
  6. Gholami Z., Gholami F., Tišler Z., Tomas M., Vakili M. // Energies. 2021. V. 14. P. 1089. https://doi.org/10.3390/en14041089
  7. Zakria M.H., Mohd Nawawi M.G., Abdul Rahman M.R., Saudi M.A. // Polyolefins J. 2021. V. 8. P. 105–113. https://doi.org/10.22063/poj.2021.2795.1169
  8. Borodziński A., Bond G.C. // Catal. Rev. 2008. V. 50. P. 379–469. https://doi.org/10.1080/01614940802142102
  9. Arnold H., Döbert F., Gaube J. Organic Reactions: Hydrogenation Reactions: Selective Hydrogenation of Hydrocarbons. In: Handbook of Heterogeneous Cata-lysis. Ertl G., Knözinger H., Schüth F., Weitkamp J. (Eds.). Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, 2008. P. 3266−3284. https://doi.org/10.1002/9783527610044.hetcat0166
  10. Глыздова Д.В., Смирнова Н.С., Шляпин Д.А., Цырульников П.Г. // Рос. хим. ж. 2018. Т. 62. С. 89–109. https://doi.org/10.1134/S1070363220060298
  11. McCue A.J., Anderson J.A. // Front. Chem. Sci. Eng. 2015. V. 9. P. 142–153. https://doi.org/10.1007/s11705-015-1516-4
  12. Shittu T.D., Ayodele O.B. // Front. Chem. Sci. Eng. 2022. V. 16. P. 1031–1059. https://doi.org/10.1007/s11705-021-2113-3
  13. Ravanchi M.T., Sahebdelfar S., Komeili S. // Rev. Chem. Eng. 2018. V. 34. P. 215–237. https://doi.org/10.1515/revce-2016-0036
  14. Concepción P., García S., Hernández-Garrido J.C., Calvino J.J., Corma A. // Catal. Today. 2016. V. 259. P. 213–221. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2015.07.022
  15. Николаев С.А., Кротова И.Н. // Нефтехимия. 2013. Т. 53. С. 442–448. https://doi.org/10.7868/S0028242113050079
  16. Choudhary T.V., Sivadinarayana C., Datye A.K., Kumar D., Goodman D.W. // Catal. Lett. 2003. V. 86. P. 1–8. https://doi.org/10.1023/A:1022694505504
  17. Zhang R., Zhang J., Zhao B., He L., Wang A., Wang B. // J. Phys. Chem. C. 2017. V. 121. P. 27936–27949. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.7b08125
  18. McCue A.J., Shepherd A.M., Anderson J.A. // Catal. Sci. Tech. 2015. V. 5. P. 2880–2890. https://doi.org/10.1039/C5CY00253B
  19. Cao X., Mirjalili A., Wheeler J., Xie W., Jang B.W.-L. // Front. Chem. Sci. Eng. 2015. V. 9. P. 442–449. https://doi.org/10.1007/s11705-015-1547-x
  20. Friedrich M., Villaseca S.A., Szentmiklósi L., Teschner D., Armbrüster M. // Materials. 2013. V. 6. P. 2958–2977. https://doi.org/10.3390/ma6072958
  21. Glyzdova D.V., Smirnova N.S., Leont’eva N.N., Gerasimov E.Yu., Prosvirin I.P., Vershinin V.I., Shlyapin D.A., Tsyrul’nikov P.G. // Kinet. Catal. 2017. V. 58. P. 140–146. https://doi.org/10.1134/S0023158417020057
  22. Glyzdova D.V., Afonasenko T.N., Khramov E.V., Trenikhin M.V., Prosvirin I.P., Shlyapin D.A. // ChemCatChem. 2022. V. 14. e202200893. https://doi.org/10.1002/cctc.202200893
  23. Машковский И.С., Ткаченко О.П., Баева Г.Н., Стахеев А.Ю. // Кинетика и катализ. 2009. Т. 50. P. 798–805. https://doi.org/10.1134/S0023158409050206
  24. Meunier F., Maffre M., Schuurman Y., Colussi S., Trovarelli A. // Catal. Commun. 2018. V. 105. P. 52–55. https://doi.org/10.1016/j.catcom.2017.11.012
  25. Mashkovsky I.S., Markov P.V., Bragina G.O., Baeva G.N., Rassolov A.V., Bukhtiyarov A.V., Prosvirin I.P., Bukhtiyarov V.I., Stakheev A.Yu. // Mendeleev Commun. 2018. V. 28. P. 152–154. https://doi.org/10.1016/j.mencom.2018.03.014
  26. Praserthdam P., Ngamsom B., Bogdanchikova N., Phatanasri S., Pramotthana M. // Appl. Catal. A: General. 2002. V. 230. P. 41–51. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(01)00993-0
  27. Takht Ravanchi M., Sahebdelfar S., Rahimi Fard M., Moosavi H. // Iran. J. Chem. Eng. 2021. V. 18. P. 19–30. https://doi.org/10.22034/ijche.2021.269052.1382
  28. Delgado J.A., Benkirane O., de Lachaux S., Claver C., Ferré J., Curulla-Ferré D., Godard C. // ChemNanoMat. 2022. V. 8. e202200058. https://doi.org/10.1002/cnma.202200058
  29. Kley K.S., De Bellis J., Schüth F. // Catal. Sci. Technol. 2023. V. 13. P. 119–131. https://doi.org/10.1039/D2CY01424F
  30. Pei G.X., Liu X.Y., Wang A., Lee A.F., Isaacs M.A., Li L., Pan X., Yang X., Wang X., Tai Z., Wilson K., Zhang T. // ACS Catal. 2015. V. 5. P. 3717–3725. https://doi.org/10.1021/acscatal.5b00700
  31. Chai S., Gao D., Xia J., Yang Y., Wang X. // ChemCatChem. 2023. V. 15. e202300217. https://doi.org/10.1002/cctc.202300217
  32. Pachulski A., Schödel R., Claus P. // Appl. Catal. A: General. 2012. V. 445–446. P. 107–120. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2012.08.018
  33. Gotz D., Kuhn M., Claus P. // Chem. Eng. Res. Des. 2015. V. 94. P. 594–604. https://doi.org/10.1016/j.cherd.2014.10.005
  34. Zhang Q., Li J., Liu X., Zhu Q. // Appl. Catal. A. 2000. V. 197. P. 221–228. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(99)00463-9
  35. Huang D.C., Chang K.H., Pong W.F., Tseng P.K., Hung K.J., Huang W.F. // Catal. Lett. 1998. V. 53. P. 155–159. https://doi.org/10.1023/a:1019022326090
  36. Zhang Y., Diao W., Williams C.T., Monnier J.R. // Appl. Catal. A. 2014. V. 469. P. 419–426. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2013.10.024
  37. Kuhn M., Lucas M., Claus P. // Ind. Eng. Chem. Res. 2015. V. 54. P. 6683–6691. https://doi.org/10.1021/acs.iecr.5b01682
  38. Glyzdova D.V., Afonasenko T.N., Khramov E.V., Leont’eva N.N., Prosvirin I.P., Bukhtiyarov A.V., Shlya-pin D.A. // Appl. Catal. A. 2020. V. 600. P. 117627. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2020.117627
  39. Lee J.H., Kim S.K., Ahn I.Y., Kim W.-J., Moon S.H. // Catal. Commun. 2011. V. 12. P. 1251–1254. https://doi.org/10.1016/j.catcom.2011.04.015
  40. Ahn I.Y., Lee J.H., Kim S.K., Moon S.H. // Appl. Catal. A. 2009. V. 360. P. 38–42. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2009.02.044
  41. Pachulski A., Schödel R., Claus P. // Appl. Catal. A. 2011. V. 400. P. 14–24. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2011.03.019
  42. Hannagan R.T., Giannakakis G., Flytzani-Stephanopoulos M., Sykes E.C.H. // Chem. Rev. 2020. V. 120. P. 12044–12088. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00078
  43. Giannakakis G., Flytzani-Stephanopoulos M., Sy-kes E.C.H. // Acc. Chem. Res. 2019. V. 52. P. 237–247. https://doi.org/10.1021/acs.accounts.8b00490
  44. Машковский И.С., Марков П.В., Рассолов А.В., Патиль Е.Д., Стахеев А.Ю. // Успехи химии. 2023. Т. 92. № 8. RCR5087. https://doi.org/10.59761/RCR5087
  45. Рассолов А.В., Брагина Г.О., Баева Г.Н., Машковский И.С., Стахеев А.Ю. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61. С. 837–847. https://doi.org/10.31857/S0453881120060131
  46. Rassolov A.V., Mashkovsky I.S., Bragina G.O., Baeva G.N., Markov P.V., Smirnova N.S., Wärnå J., Stakheev A.Yu., Murzin D.Yu. // Mol. Catal. 2021. V. 506. P. 111550. https://doi.org/10.1016/j.mcat.2021.111550
  47. Schimpf S., Gaube J., Claus P. Selective Hydrogenation of Multiple Unsaturated Compounds. In: Basic Principles in Applied Catalysis. Springer Series in Chemical Physics. Baerns M. (Ed.). V. 75. Springer, Berlin, Heidelberg, 2004. P. 85–123. https://doi.org/10.1007/978-3-662-05981-4_3
  48. Takht Ravanchi M., Sahebdelfar S. // Appl. Catal. A. 2016. V. 525. P. 197–203. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2016.07.014
  49. Wuchter N., Schäfer P., Schüler C., Gaube J., Miehe G., Fuess H. // Chem. Eng. Technol. 2006. V. 29. P. 1487–1495. https://doi.org/10.1002/ceat.200600237
  50. Osswald J., Kovnir K., Armbrüster M., Giedigkeit R., Jentoft R.E., Wild U., Grin Yu., Schlögl R. // J. Catal. 2008. V. 258. P. 219–227. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2008.06.014
  51. Bukhtiyarov A.V., Panafidin M.A., Prosvirin I.P., Mashkovsky I.S., Markov P.V., Rassolov A.V., Smirnova N.S., Baeva G.N., Rameshan C., Rameshan R., Zubavichus Ya.V., Bukhtiyarov V.I., Stakheev A.Yu. // Appl. Surf. Sci. 2022. V. 604. P. 154497. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.154497
  52. Kim S.K., Kim C., Lee J.H., Kim J., Lee H., Moon S.H. // J. Catal. 2013. V. 306. P. 146–154. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2013.06.018
  53. Lear T., Marshall R., Lopez-Sanchez J.A., Jackson S.D., Klapotke T.M., Baumer M., Rupprechter G., Freund H.J., Lennon D. // J. Chem. Phys. 2005. V. 123. P. 174706. https://doi.org/10.1063/1.2101487
  54. Cabilla G.C., Bonivardi A.L., Baltanás M.A. // Catal. Lett. 1998. V. 55. P. 147–156. https://doi.org/10.1023/A:1019095231484
  55. Vannice M.A., Wang S.Y. // J. Phys. Chem. 1981. V. 85. P. 2543–2546. https://doi.org/10.1021/j150617a026
  56. Рассолов А.В., Брагина Г.О., Баева Г.Н., Смирнова Н.С., Казаков А.В., Машковский И.С., Бухтияров А.В., Зубавичус Я.В., Стахеев А.Ю. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61. С. 676–686. https://doi.org/10.31857/S045388112005010X
  57. Aich P., Wei H., Basan B., Kropf A.J., Schweitzer N.M., Marshall C.L., Miller J.T., Meyer R. // J. Phys. Chem. C. 2015. V. 119. P. 18140–18148. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5b01357

Дополнительные файлы


© И.С. Машковский, Д.П. Мельников, П.В. Марков, Г.Н. Баева, Н.С. Смирнова, Г.О. Брагина, А.Ю. Стахеев, 2023

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».