SINGLE-ATOM ALLOY Pd1Ag6/Al2O3 EGG-SHELL CATALYST FOR SELECTIVE ACETYLENE HYDROGENATION

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

In this work, a single-atom alloy Pd1Ag6/Al2O3 catalyst for the selective hydrogenation of acetylene was obtained with an egg-shell distribution of the active phase over the catalyst granules. The formation of an egg-shell structure was confirmed by electron probe microanalysis. It was found that metals are predominantly localized at a depth of 130–160 µm from the surface of the granules. Transmission electron microscopy and X-ray photoelectron spectroscopy have revealed the formation of a substitutional PdAg solid solution with electron density transfer from Ag to Pd. The formation of Pd1 single sites was confirmed by FTIR spectro-scopy of adsorbed CO. In the selective hydrogenation of acetylene the synthesized single-atom alloy Pd1Ag6/Al2O3 with egg-shell distribution showed high selectivity, which radically exceeds the selectivity of the palladium counterpart.

About the authors

I. S. Mashkovsky

Zelinsky Institute of Organic Chemistry RAS

Author for correspondence.
Email: im@ioc.ac.ru
Russian Federation, 119991, Moscow

D. P. Melnikov

Zelinsky Institute of Organic Chemistry RAS; Gubkin University

Email: st@ioc.ac.ru
Russian Federation, 119991, Moscow; Russian Federation, 119991, Moscow

P. V. Markov

Zelinsky Institute of Organic Chemistry RAS

Email: st@ioc.ac.ru
Russian Federation, 119991, Moscow

G. N. Baeva

Zelinsky Institute of Organic Chemistry RAS

Email: st@ioc.ac.ru
Russian Federation, 119991, Moscow

N. S. Smirnova

Zelinsky Institute of Organic Chemistry RAS

Email: st@ioc.ac.ru
Russian Federation, 119991, Moscow

G. O. Bragina

Zelinsky Institute of Organic Chemistry RAS

Email: st@ioc.ac.ru
Russian Federation, 119991, Moscow

A. Yu. Stakheev

Zelinsky Institute of Organic Chemistry RAS

Author for correspondence.
Email: st@ioc.ac.ru
Russian Federation, 119991, Moscow

References

  1. Gao Y., Neal L., Ding D., Wu W., Baroi C., Gaffney A.M., Li F. // ACS Catal. 2019. V. 9. P. 8592–8621. https://doi.org/10.1021/acscatal.9b02922
  2. Shen F., Wang X., Huang L., Ye Z., Qian F. // Ind. Eng. Chem. Res. 2019. V. 58. P. 1686–1700. https://doi.org/10.1021/acs.iecr.8b05247
  3. Sundaram K.M., Shreehan M.M., Olszewski E.F. Ethylene. In: Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology. V. 9. John Wiley & Sons, 2000. P. 431. https://doi.org/10.1002/0471238961.0520082519211404.a01.pub3
  4. Zimmermann H., Walzl R. Ethylene. In: Ullmann’s Encyclopedia of Industrial Chemistry. V. 13. Wiley-VCH Verlag GmbH&Co. KGaA, 2000. P. 465. https://doi.org/10.1002/14356007.a10_045.pub3
  5. Akah A., Williams J., Ghrami M. // Catal. Surv. Asia. 2019. V. 23. P. 265–276. https://doi.org/10.1007/s10563-019-09280-6
  6. Gholami Z., Gholami F., Tišler Z., Tomas M., Vakili M. // Energies. 2021. V. 14. P. 1089. https://doi.org/10.3390/en14041089
  7. Zakria M.H., Mohd Nawawi M.G., Abdul Rahman M.R., Saudi M.A. // Polyolefins J. 2021. V. 8. P. 105–113. https://doi.org/10.22063/poj.2021.2795.1169
  8. Borodziński A., Bond G.C. // Catal. Rev. 2008. V. 50. P. 379–469. https://doi.org/10.1080/01614940802142102
  9. Arnold H., Döbert F., Gaube J. Organic Reactions: Hydrogenation Reactions: Selective Hydrogenation of Hydrocarbons. In: Handbook of Heterogeneous Cata-lysis. Ertl G., Knözinger H., Schüth F., Weitkamp J. (Eds.). Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, 2008. P. 3266−3284. https://doi.org/10.1002/9783527610044.hetcat0166
  10. Глыздова Д.В., Смирнова Н.С., Шляпин Д.А., Цырульников П.Г. // Рос. хим. ж. 2018. Т. 62. С. 89–109. https://doi.org/10.1134/S1070363220060298
  11. McCue A.J., Anderson J.A. // Front. Chem. Sci. Eng. 2015. V. 9. P. 142–153. https://doi.org/10.1007/s11705-015-1516-4
  12. Shittu T.D., Ayodele O.B. // Front. Chem. Sci. Eng. 2022. V. 16. P. 1031–1059. https://doi.org/10.1007/s11705-021-2113-3
  13. Ravanchi M.T., Sahebdelfar S., Komeili S. // Rev. Chem. Eng. 2018. V. 34. P. 215–237. https://doi.org/10.1515/revce-2016-0036
  14. Concepción P., García S., Hernández-Garrido J.C., Calvino J.J., Corma A. // Catal. Today. 2016. V. 259. P. 213–221. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2015.07.022
  15. Николаев С.А., Кротова И.Н. // Нефтехимия. 2013. Т. 53. С. 442–448. https://doi.org/10.7868/S0028242113050079
  16. Choudhary T.V., Sivadinarayana C., Datye A.K., Kumar D., Goodman D.W. // Catal. Lett. 2003. V. 86. P. 1–8. https://doi.org/10.1023/A:1022694505504
  17. Zhang R., Zhang J., Zhao B., He L., Wang A., Wang B. // J. Phys. Chem. C. 2017. V. 121. P. 27936–27949. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.7b08125
  18. McCue A.J., Shepherd A.M., Anderson J.A. // Catal. Sci. Tech. 2015. V. 5. P. 2880–2890. https://doi.org/10.1039/C5CY00253B
  19. Cao X., Mirjalili A., Wheeler J., Xie W., Jang B.W.-L. // Front. Chem. Sci. Eng. 2015. V. 9. P. 442–449. https://doi.org/10.1007/s11705-015-1547-x
  20. Friedrich M., Villaseca S.A., Szentmiklósi L., Teschner D., Armbrüster M. // Materials. 2013. V. 6. P. 2958–2977. https://doi.org/10.3390/ma6072958
  21. Glyzdova D.V., Smirnova N.S., Leont’eva N.N., Gerasimov E.Yu., Prosvirin I.P., Vershinin V.I., Shlyapin D.A., Tsyrul’nikov P.G. // Kinet. Catal. 2017. V. 58. P. 140–146. https://doi.org/10.1134/S0023158417020057
  22. Glyzdova D.V., Afonasenko T.N., Khramov E.V., Trenikhin M.V., Prosvirin I.P., Shlyapin D.A. // ChemCatChem. 2022. V. 14. e202200893. https://doi.org/10.1002/cctc.202200893
  23. Машковский И.С., Ткаченко О.П., Баева Г.Н., Стахеев А.Ю. // Кинетика и катализ. 2009. Т. 50. P. 798–805. https://doi.org/10.1134/S0023158409050206
  24. Meunier F., Maffre M., Schuurman Y., Colussi S., Trovarelli A. // Catal. Commun. 2018. V. 105. P. 52–55. https://doi.org/10.1016/j.catcom.2017.11.012
  25. Mashkovsky I.S., Markov P.V., Bragina G.O., Baeva G.N., Rassolov A.V., Bukhtiyarov A.V., Prosvirin I.P., Bukhtiyarov V.I., Stakheev A.Yu. // Mendeleev Commun. 2018. V. 28. P. 152–154. https://doi.org/10.1016/j.mencom.2018.03.014
  26. Praserthdam P., Ngamsom B., Bogdanchikova N., Phatanasri S., Pramotthana M. // Appl. Catal. A: General. 2002. V. 230. P. 41–51. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(01)00993-0
  27. Takht Ravanchi M., Sahebdelfar S., Rahimi Fard M., Moosavi H. // Iran. J. Chem. Eng. 2021. V. 18. P. 19–30. https://doi.org/10.22034/ijche.2021.269052.1382
  28. Delgado J.A., Benkirane O., de Lachaux S., Claver C., Ferré J., Curulla-Ferré D., Godard C. // ChemNanoMat. 2022. V. 8. e202200058. https://doi.org/10.1002/cnma.202200058
  29. Kley K.S., De Bellis J., Schüth F. // Catal. Sci. Technol. 2023. V. 13. P. 119–131. https://doi.org/10.1039/D2CY01424F
  30. Pei G.X., Liu X.Y., Wang A., Lee A.F., Isaacs M.A., Li L., Pan X., Yang X., Wang X., Tai Z., Wilson K., Zhang T. // ACS Catal. 2015. V. 5. P. 3717–3725. https://doi.org/10.1021/acscatal.5b00700
  31. Chai S., Gao D., Xia J., Yang Y., Wang X. // ChemCatChem. 2023. V. 15. e202300217. https://doi.org/10.1002/cctc.202300217
  32. Pachulski A., Schödel R., Claus P. // Appl. Catal. A: General. 2012. V. 445–446. P. 107–120. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2012.08.018
  33. Gotz D., Kuhn M., Claus P. // Chem. Eng. Res. Des. 2015. V. 94. P. 594–604. https://doi.org/10.1016/j.cherd.2014.10.005
  34. Zhang Q., Li J., Liu X., Zhu Q. // Appl. Catal. A. 2000. V. 197. P. 221–228. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(99)00463-9
  35. Huang D.C., Chang K.H., Pong W.F., Tseng P.K., Hung K.J., Huang W.F. // Catal. Lett. 1998. V. 53. P. 155–159. https://doi.org/10.1023/a:1019022326090
  36. Zhang Y., Diao W., Williams C.T., Monnier J.R. // Appl. Catal. A. 2014. V. 469. P. 419–426. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2013.10.024
  37. Kuhn M., Lucas M., Claus P. // Ind. Eng. Chem. Res. 2015. V. 54. P. 6683–6691. https://doi.org/10.1021/acs.iecr.5b01682
  38. Glyzdova D.V., Afonasenko T.N., Khramov E.V., Leont’eva N.N., Prosvirin I.P., Bukhtiyarov A.V., Shlya-pin D.A. // Appl. Catal. A. 2020. V. 600. P. 117627. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2020.117627
  39. Lee J.H., Kim S.K., Ahn I.Y., Kim W.-J., Moon S.H. // Catal. Commun. 2011. V. 12. P. 1251–1254. https://doi.org/10.1016/j.catcom.2011.04.015
  40. Ahn I.Y., Lee J.H., Kim S.K., Moon S.H. // Appl. Catal. A. 2009. V. 360. P. 38–42. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2009.02.044
  41. Pachulski A., Schödel R., Claus P. // Appl. Catal. A. 2011. V. 400. P. 14–24. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2011.03.019
  42. Hannagan R.T., Giannakakis G., Flytzani-Stephanopoulos M., Sykes E.C.H. // Chem. Rev. 2020. V. 120. P. 12044–12088. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00078
  43. Giannakakis G., Flytzani-Stephanopoulos M., Sy-kes E.C.H. // Acc. Chem. Res. 2019. V. 52. P. 237–247. https://doi.org/10.1021/acs.accounts.8b00490
  44. Машковский И.С., Марков П.В., Рассолов А.В., Патиль Е.Д., Стахеев А.Ю. // Успехи химии. 2023. Т. 92. № 8. RCR5087. https://doi.org/10.59761/RCR5087
  45. Рассолов А.В., Брагина Г.О., Баева Г.Н., Машковский И.С., Стахеев А.Ю. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61. С. 837–847. https://doi.org/10.31857/S0453881120060131
  46. Rassolov A.V., Mashkovsky I.S., Bragina G.O., Baeva G.N., Markov P.V., Smirnova N.S., Wärnå J., Stakheev A.Yu., Murzin D.Yu. // Mol. Catal. 2021. V. 506. P. 111550. https://doi.org/10.1016/j.mcat.2021.111550
  47. Schimpf S., Gaube J., Claus P. Selective Hydrogenation of Multiple Unsaturated Compounds. In: Basic Principles in Applied Catalysis. Springer Series in Chemical Physics. Baerns M. (Ed.). V. 75. Springer, Berlin, Heidelberg, 2004. P. 85–123. https://doi.org/10.1007/978-3-662-05981-4_3
  48. Takht Ravanchi M., Sahebdelfar S. // Appl. Catal. A. 2016. V. 525. P. 197–203. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2016.07.014
  49. Wuchter N., Schäfer P., Schüler C., Gaube J., Miehe G., Fuess H. // Chem. Eng. Technol. 2006. V. 29. P. 1487–1495. https://doi.org/10.1002/ceat.200600237
  50. Osswald J., Kovnir K., Armbrüster M., Giedigkeit R., Jentoft R.E., Wild U., Grin Yu., Schlögl R. // J. Catal. 2008. V. 258. P. 219–227. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2008.06.014
  51. Bukhtiyarov A.V., Panafidin M.A., Prosvirin I.P., Mashkovsky I.S., Markov P.V., Rassolov A.V., Smirnova N.S., Baeva G.N., Rameshan C., Rameshan R., Zubavichus Ya.V., Bukhtiyarov V.I., Stakheev A.Yu. // Appl. Surf. Sci. 2022. V. 604. P. 154497. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.154497
  52. Kim S.K., Kim C., Lee J.H., Kim J., Lee H., Moon S.H. // J. Catal. 2013. V. 306. P. 146–154. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2013.06.018
  53. Lear T., Marshall R., Lopez-Sanchez J.A., Jackson S.D., Klapotke T.M., Baumer M., Rupprechter G., Freund H.J., Lennon D. // J. Chem. Phys. 2005. V. 123. P. 174706. https://doi.org/10.1063/1.2101487
  54. Cabilla G.C., Bonivardi A.L., Baltanás M.A. // Catal. Lett. 1998. V. 55. P. 147–156. https://doi.org/10.1023/A:1019095231484
  55. Vannice M.A., Wang S.Y. // J. Phys. Chem. 1981. V. 85. P. 2543–2546. https://doi.org/10.1021/j150617a026
  56. Рассолов А.В., Брагина Г.О., Баева Г.Н., Смирнова Н.С., Казаков А.В., Машковский И.С., Бухтияров А.В., Зубавичус Я.В., Стахеев А.Ю. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61. С. 676–686. https://doi.org/10.31857/S045388112005010X
  57. Aich P., Wei H., Basan B., Kropf A.J., Schweitzer N.M., Marshall C.L., Miller J.T., Meyer R. // J. Phys. Chem. C. 2015. V. 119. P. 18140–18148. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5b01357

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2.

Download (80KB)
Indexing metadata
3.

Download (1MB)
Indexing metadata
4.

Download (128KB)
Indexing metadata
5.

Download (73KB)
Indexing metadata
6.

Download (103KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2023 И.С. Машковский, Д.П. Мельников, П.В. Марков, Г.Н. Баева, Н.С. Смирнова, Г.О. Брагина, А.Ю. Стахеев

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».