Structural Kinetic Model and Mechanism of Methylcyclohexane Dehydrogenation over Pt,Sn/γ-Al2O3 Catalyst

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

The kinetic regularities of methylcyclohexane dehydrogenation into toluene and hydrogen on the supported Pt,Sn/γ-Al2O3 catalyst in the gas phase have been studied in detail. Based on the results of kinetic experiments, using the advancement and discrimination of hypotheses, an adequate structural kinetic model of the reversible process has been created. It is based on a mechanism that includes four routes involving the bifunctional active center of the catalyst and its two adsorption complexes: with hydrogen and with toluene.

Full Text

Restricted Access

About the authors

А. D. Lozhkin

MIREA – Russian Technological University; Hydrogen Technologies Center LLC

Author for correspondence.
Email: promchemie@gmail.com
Russian Federation, Moscow; Moscow

E. A. Katsman

MIREA – Russian Technological University

Email: promchemie@gmail.com
Russian Federation, Moscow

L. G. Bruk

MIREA – Russian Technological University

Email: lgbruk@mail.ru
Russian Federation, Moscow

References

  1. Okada Y., Sasaki E., Watanabe E., Hyodo S., Nishijima H. // Int. J. Hydrogen Energy. 2006. V. 31. P. 1348.
  2. Kustov L.M., Kalenchuk A.N., Bogdan V.I. // Russ. Chem. Rev. 2020. V. 89. № 9. Р. 897.
  3. Lozhkin A.D., Iskhakova L.D., Milovich F.O., Katsman E.A., Bruk L.G. // Kinet. Catal. 2024. V. 65. № 3. P. 280.
  4. Pande J., Shukla A., Biniwale R. // Int. J. Hydrogen Energy. 2012. V. 37. P. 6756.
  5. Kou Z., Zhi Z., Xu G., An Y., He C. Appl. Catal. A: Gen. 2013. V. 467. P. 196.
  6. Li J., Chai Y., Liu B., Wu Y., Li X., Tang Z., Liu Y., Liu C. // Appl. Catal. A: Gen. 2014. V. 469. P. 434.
  7. Ping H., Xu G., Wu S. // Int. J. Hydrogen Energy. 2015. V. 40. P. 15923.
  8. Kreuder H., Boeltken T., Cholewa M., Meier J., Pfeifer P. // Int. J. Hydrogen Energy. 2016. V. 41. P. 12082.
  9. Tuo Y., Shi L., Cheng H., Zhu Y., Yang M., Xu J., Han Y., Li P., Yuan W. // J. Catal. 2018. V. 360. P. 175.
  10. Boufaden N., Akkari R., Pawelec B., Fierro J.L.G., Said Zina M., Ghorbel A. // J. Mol. Catal. A: Chem. 2016. V. 420. P. 96.
  11. Xia K., Lang W., Li P., Yan X., Guo Y. // J. Catal. 2016. V. 338. P. 104.
  12. Xia Z., Lu H., Liu H., Zhang Z., Chen Y. // Catal. Commun. 2017. V. 90. P. 39.
  13. Nakano A., Manabe S., Higo T., Seki H., Nagatake S., Yabe T., Ogo S., Nagatsuka T., Sugiura Y., Iki H., Sekine Y. // Appl. Catal. A: Gen. 2017. V. 543. P. 75.
  14. Li B., Xu Z., Jing F., Luo S., Wang N., Chu W. // Appl. Catal. A: Gen. 2017. V. 533. P. 17.
  15. Deng L., Arakawa T., Ohkubo T., Miura H., Shishido T., Hosokawa S., Teramura K., Tanaka T. // Ind. Eng. Chem. Res. 2017. V. 56. P. 7160.
  16. Xia Z., Liu H., Lu H., Zhang Z., Chen Y. // Appl. Surf. Sci. 2017. V. 422. P. 905.
  17. Yu J., Ge Q., Fang W., Xu H. // Int. J. Hydrogen Energy. 2011. V. 36. P. 11536.
  18. Dong A., Wang K., Zhu S., Yang G., Wang X. // Fuel Process Technol. 2017. V. 158. P. 218.
  19. Du J., Zhao R., Jiao G. // Int. J. Hydrogen Energy. 2013. V. 38. P. 5789.
  20. Li X., Tuo Y., Jiang H., Duan X., Yu X., Li P. // Int. J. Hydrogen Energy. 2015. V. 40. P. 12217.
  21. Shi L., Liu X., Tuo Y., Xu J., Li P. // Int. J. Hydrogen Energy. 2017. V. 42. P. 17403.
  22. Kariya N., Fukuoka A., Ichikawa M. // Appl. Catal. A: Gen. 2002. V. 233. P. 91.
  23. Scherer G.W.H., Newson E., Wokaun A. // Int. J. Hydrogen Energy. 1999. V. 24. P. 1157.
  24. Sinfelt J.H. // J. Mol. Catal. A. Chem. 2000. V. 163. P. 123.
  25. Akram M.S., Aslam R., Alhumaidan F.S., Usman M.R. // Int. J. Chem. Kinet. 2020. V. 52. P. 415.
  26. Alhumaidan F., Cresswell D., Garforth A. // Ind. Eng. Chem. Res. 2011. V. 50. P. 2509.
  27. Usman M.S. Kinetics of Methylcyclohexane Dehydrogenation and Reactor Simulation for “On-board” Hydrogen Storage. PhD Thesis. The University of Manchester, 2010. 299 p.
  28. Gorskii V.G., Katsman E.A., Klebanova F.D., Grigorev A.A. // Theor. Exp. Chem. 1987. V. 23. P. 181.
  29. Темкин О.Н., Брук Л.Г., Зейгарник А.В. // Кинетика и катализ. 1993. T. 34. C. 445.
  30. Fischer A., Iglesia E. Mechanistic Interpretations and Consequences of Hydrogen Spillover in Toluene Hydrogenation Catalysis. AIChE Annual Meeting, 2018.

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Scheme 1. Kinetic graph of the mechanism of dehydrogenation of M in T

Download (127KB)
Indexing metadata
3. Fig. 1. Comparison of calculated and experimental values of the degree of transformation of M in T at temperatures 220 (•) and 260°C (▲)

Download (164KB)
Indexing metadata


Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».